专利摘要

本发明提供一种制备复合碱金属铌酸盐粉体的方法，所述方法包括：以Na6Nb8O25·9H2O纳米材料为原料，在混合碱溶液中以及聚丙烯酰胺存在下进行水热反应，所述混合碱溶液中含有所述复合碱金属铌酸盐中的碱金属离子。本发明提供的方法可重复性好、操作简单，且成本低廉，制备得到的复合碱金属铌酸盐粉体，尤其是铌酸钠钾和铌酸锂钠，质量好且可控，在纳米器件领域具有较好的应用前景，并且可以推动铌酸盐结晶方法的发展，促进铌酸盐的实际应用研究。

权利要求

1.一种制备复合碱金属铌酸盐粉体的方法，其特征在于，所述复合碱金属铌酸盐为铌酸钠钾，所述方法具体包括以下步骤：

(1)将Na6Nb8O25·9H2O纳米材料分散于去离子水中，并添加氢氧化钾-氢氧化钠混合碱调成浆糊状，然后再加入聚丙烯酰胺；各物料用量关系为：每10mL去离子水中溶解0.1～0.2g Na6Nb8O25·9H2O纳米材料、0.8～1.6g氢氧化钾-氢氧化钠混合碱和0.1～0.3g聚丙烯酰胺；所述氢氧化钾-氢氧化钠混合碱中氢氧化钾与氢氧化钠质量比为1:1～1:5；

(2)以步骤(1)得到的浆糊状混合物为反应前驱体，在密闭反应釜中进行热处理，温度为160～200℃，时间为12～24h，即得铌酸钠钾粉体。

2.一种制备复合碱金属铌酸盐粉体的方法，其特征在于，所述复合碱金属铌酸盐为铌酸锂钠，所述方法具体包括以下步骤：

(1)将Na6Nb8O25·9H2O纳米材料分散于去离子水中，并添加氢氧化锂-氢氧化钠混合碱调成浆糊状，然后再加入聚丙烯酰胺；各物料用量关系为：每10mL去离子水中溶解0.1～0.2g Na6Nb8O25·9H2O纳米材料、0.8～1.6g氢氧化锂-氢氧化钠混合碱和0.1～0.3g聚丙烯酰胺；所述氢氧化锂-氢氧化钠混合碱中氢氧化锂与氢氧化钠质量比为1:1～3:1；

(2)以步骤(1)得到的浆糊状混合物为反应前驱体，在密闭反应釜中进行热处理，温度为160～200℃，时间为12～24h，即得铌酸锂钠粉体。

说明书

技术领域

本发明涉及功能材料制备领域，尤其涉及一种制备复合碱金属铌酸盐粉体的方法。

背景技术

目前，复合碱金属铌酸盐纳米材料在纳米器件领域具有重要作用。其中，铌酸钠钾(Na_xK_1-xNbO₃)、铌酸锂钠(Li_xNa_1-xNbO₃)在气敏、催化、光学以及存储等领域具有巨大的应用潜力。

但是由于氧化铌往往表现出了化学惰性，性质较为稳定，故目前复合碱金属铌酸盐的合成多以高温固相合成为主，能耗较高且不易控制成分。故部分研究人员将目光转向化学法合成途径，有报道采用氢氧化铌作为铌源，用草酸作络合剂，配制得含铌草酸溶液后加入钠、钾的碳酸盐、氧化物或氢氧化物反应干燥得到固体，再经过两步煅烧最终制得铌酸钠钾粉体。该方法虽然相对高温固相合成工艺条件较为温和，制得的粉体粒径更小，但是仍然需要经过高温煅烧，对设备要求高、能耗高。

相比而言，液相反应更为可控，具有很大的便利性。故本发明旨在提供一种在液相体系中制备复合碱金属铌酸盐粉体的方法。

发明内容

针对现有技术存在的问题，本发明提供一种制备复合碱金属铌酸盐粉体的方法。

本发明提供一种制备复合碱金属铌酸盐粉体的方法，包括：以Na₆Nb₈O₂₅·9H₂O纳米材料为原料，在混合碱溶液中以及聚丙烯酰胺存在下进行水热反应，所述混合碱溶液中含有所述复合碱金属铌酸盐中的碱金属离子。

所述Na₆Nb₈O₂₅·9H₂O纳米材料优选为纳米线状材料，可通过已公开的文献资料提供的方法合成，例如CN107758743A。

所述聚丙烯酰胺可选用平均分子量为低分子量(<100万)、中分子量(200～400万)和高分子量(>700万)三类。

上述技术方案中，利用亚稳态的Na₆Nb₈O₂₅·9H₂O纳米材料为原料，在混合碱溶液中进行溶解再结晶可制得复合碱金属铌酸盐粉体，反应体系中添加聚丙烯酰胺能够调节Na₆Nb₈O₂₅·9H₂O纳米材料的溶解速率。该方法可重复性好、操作简单、成本低，通过该方法制得的产品质量可控，在纳米器件领域有较好的应用前景。

作为一种优选方案，所述复合碱金属铌酸盐为铌酸钠钾，所述混合碱为氢氧化钾-氢氧化钠混合碱；

所述方法具体包括以下步骤：

(1)将Na₆Nb₈O₂₅·9H₂O纳米材料分散于去离子水中，并添加氢氧化钾-氢氧化钠混合碱调成浆糊状，然后再加入聚丙烯酰胺；

(2)以步骤(1)得到的浆糊状混合物为反应前驱体，在密闭反应釜中进行热处理，温度为160～200℃，时间为12～24h，即得铌酸钠钾粉体。

优选地，步骤(1)中各物料用量关系为：每10mL去离子水中溶解0.1～0.2g Na₆Nb₈O₂₅·9H₂O纳米材料、0.8～1.6g氢氧化钾-氢氧化钠混合碱和0.1～0.3g聚丙烯酰胺。

优选地，所述氢氧化钾-氢氧化钠混合碱中氢氧化钾与氢氧化钠质量比为1:1～1:5。

作为一种优选方案，所述复合碱金属铌酸盐为铌酸锂钠，所述混合碱为氢氧化锂-氢氧化钠混合碱；

所述方法具体包括以下步骤：

(1)将Na₆Nb₈O₂₅·9H₂O纳米材料分散于去离子水中，并添加氢氧化锂-氢氧化钠混合碱调成浆糊状，然后再加入聚丙烯酰胺；

(2)以步骤(1)得到的浆糊状混合物为反应前驱体，在密闭反应釜中进行热处理，温度为160～200℃，时间为12～24h，即得铌酸锂钠粉体。

优选地，步骤(1)中各物料用量关系为：每10mL去离子水中溶解0.1～0.2g Na₆Nb₈O₂₅·9H₂O纳米材料、0.8～1.6g氢氧化锂-氢氧化钠混合碱和0.1～0.3g聚丙烯酰胺。

优选地，所述氢氧化锂-氢氧化钠混合碱中氢氧化锂与氢氧化钠质量比为1:1～3:1。

本发明第二目的为提供一种由上述方法制得的铌酸钠钾粉体和铌酸锂钠粉体。

本发明第三目的为提供上述铌酸钠钾粉体和铌酸锂钠粉体在纳米器件领域的应用，其可用作压电材料和催化材料。

本发明提供的方法可重复性好、操作简单，且成本低廉，制备得到的复合碱金属铌酸盐粉体，尤其是铌酸钠钾和铌酸锂钠，质量好且可控，在纳米器件领域具有较好的应用前景，并且可以推动铌酸盐结晶方法的发展，促进铌酸盐的实际应用研究。

附图说明

为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。

图1为实施例1制备得到的铌酸钠钾粉体的X射线衍射图；

图2为实施例1制备得到的铌酸钠钾粉体的扫描电镜图；

图3为实施例2制备得到的铌酸锂钠粉体的X射线衍射图；

图4为实施例2制备得到的铌酸锂钠粉体的扫描电镜图；

图5为实施例3制备得到的铌酸钠钾粉体的X射线衍射图；

图6为实施例3制备得到的铌酸钠钾粉体的扫描电镜图；

图7为实施例4制备得到的铌酸钠钾粉体的X射线衍射图；

图8为实施例4制备得到的铌酸钠钾粉体的扫描电镜图。

具体实施方式

为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。

实施例1

本实施例提供一种制备铌酸钠钾粉体的方法，包括以下步骤：

(1)将0.2g Na₆Nb₈O₂₅·9H₂O纳米线分散于10mL去离子水中，并添加1.6g氢氧化钾-氢氧化钠混合碱调成浆糊状，然后再加入0.3g聚丙烯酰胺；

其中，氢氧化钾-氢氧化钠混合碱中氢氧化钾与氢氧化钠质量比为1:5；聚丙烯酰胺的平均分子量为高分子量(700万)；

(2)以步骤(1)得到的浆糊状混合物为反应前驱体，在密闭反应釜(容积为20mL)中进行热处理，温度为200℃，时间为24h，即得铌酸钠钾粉体。

图1为本实施例制备得到的铌酸钠钾粉体的X射线衍射图，从图中可以看出，与文献中已报到的数据吻合。

图2为本实施例制备得到的铌酸钠钾粉体的扫描电镜图，从图中可以看出，颗粒呈现出八面体形状，表面光滑。

实施例2

本实施例提供一种制备铌酸锂钠粉体的方法，包括以下步骤：

(1)将0.2g Na₆Nb₈O₂₅·9H₂O纳米线分散于10mL去离子水中，并添加1.6g氢氧化锂-氢氧化钠混合碱调成浆糊状，然后再加入0.3g聚丙烯酰胺；

其中，氢氧化锂-氢氧化钠混合碱中氢氧化锂与氢氧化钠质量比为3:1；聚丙烯酰胺的平均分子量为高分子量(700万)；

(2)以步骤(1)得到的浆糊状混合物为反应前驱体，在密闭反应釜(容积为20mL)中进行热处理，温度为200℃，时间为24h，即得铌酸锂钠粉体。

图3为本实施例制备得到的铌酸锂钠粉体的X射线衍射图，从图中可以看出，与文献中已报到的数据吻合。

图4为本实施例制备得到的铌酸锂钠粉体的扫描电镜图，从图中可以看出，颗粒分散性较好，但形貌不规则，以球形为主。

实施例3

本实施例提供一种制备铌酸钠钾粉体的方法，包括以下步骤：

(1)将0.1g Na₆Nb₈O₂₅·9H₂O纳米线分散于10mL去离子水中，并添加0.8g氢氧化钾-氢氧化钠混合碱调成浆糊状，然后再加入0.1g聚丙烯酰胺；

其中，氢氧化钾-氢氧化钠混合碱中氢氧化钾与氢氧化钠质量比为1:1；聚丙烯酰胺的平均分子量为低分子量(100万)；

(2)以步骤(1)得到的浆糊状混合物为反应前驱体，在密闭反应釜(容积为20mL)中进行热处理，温度为160℃，时间为12h，即得铌酸钠钾粉体。

图5为本实施例制备得到的铌酸钠钾粉体的X射线衍射图；图6为本实施例制备得到的铌酸钠钾粉体的扫描电镜图。

实施例4

本实施例提供一种制备铌酸钠钾粉体的方法，包括以下步骤：

(1)将0.15g Na₆Nb₈O₂₅·9H₂O纳米线分散于10mL去离子水中，并添加1.2g氢氧化钾-氢氧化钠混合碱调成浆糊状，然后再加入0.2g聚丙烯酰胺；

其中，氢氧化钾-氢氧化钠混合碱中氢氧化钾与氢氧化钠质量比为1:3；聚丙烯酰胺的平均分子量为中分子量(300万)；

(2)以步骤(1)得到的浆糊状混合物为反应前驱体，在密闭反应釜(容积为20mL)中进行热处理，温度为180℃，时间为18h，即得铌酸钠钾粉体。

图7为本实施例制备得到的铌酸钠钾粉体的X射线衍射图；图8为本实施例制备得到的铌酸钠钾粉体的扫描电镜图。

最后应说明的是：以上实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其限制；尽管参照前述实施例对本发明进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分技术特征进行等同替换；而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的精神和范围。

一种制备复合碱金属铌酸盐粉体的方法专利购买费用说明

Q：办理专利转让的流程及所需资料

A：专利权人变更需要办理著录项目变更手续，有代理机构的，变更手续应当由代理机构办理。

1：专利变更应当使用专利局统一制作的“著录项目变更申报书”提出。

2：按规定缴纳著录项目变更手续费。

3：同时提交相关证明文件原件。

4：专利权转移的，变更后的专利权人委托新专利代理机构的，应当提交变更后的全体专利申请人签字或者盖章的委托书。

Q:专利著录项目变更费用如何缴交

A：（1）直接到国家知识产权局受理大厅收费窗口缴纳,（2）通过代办处缴纳，（3）通过邮局或者银行汇款,更多缴纳方式

Q：专利转让变更，多久能出结果

A：著录项目变更请求书递交后，一般1-2个月左右就会收到通知，国家知识产权局会下达《转让手续合格通知书》。