专利摘要

本发明涉及一种高丰度98Tc的制备方法，在回旋加速器中采用带电粒子辐照靶件发生核反应，再将辐照后的靶件经放射化学分离对核反应产物98Tc进行提纯。本发明方法利用目标反应和副反应阈能之间的差异，生产出了丰度、放射性核纯度均高于99％的98Tc产品，填补了高丰度98Tc稀释剂制备的空白。

权利要求

1.一种高丰度98Tc的制备方法，其特征在于，该方法所用装置为回旋加速器，在回旋加速器中采用带电粒子辐照靶件发生核反应，再将辐照后的靶件经放射化学分离对核反应产物98Tc进行提纯；

所述的带电粒子为质子1H；质子能量小于9.8MeV；

核反应采用的98Mo(p,n)98Tc；

98Mo(p,n)98Tc以及质子能量的选择由目标核反应与主要副反应的阈能Eth确定：对于核反应：A+a→B+b+Q，其中A，a，B，b分别为靶核，入射粒子，生成核，出射粒子，Q为反应能；

阈能计算公式为：Q＝(MA+Ma-MB-Mb)c2，c为光速；

通过该计算公式得到98Mo(p,n)98Tc，Eth＝2.5MeV；98Mo(p,2n)97Tc，Eth＝9.8MeV；98Mo(d,2n)98Tc，Eth＝4.8MeV；98Mo(d,n)99Tc，Eth＝0MeV。

2.根据权利要求1所述的一种高丰度98Tc的制备方法，其特征在于，所述的靶件的靶核为Mo的富集同位素98Mo，即富集98Mo靶。

3.根据权利要求2所述的一种高丰度98Tc的制备方法，其特征在于，所述的富集98Mo靶的制备方法为压片烧结，将富集98Mo靶与加速器靶衬底钎焊。

4.根据权利要求1所述的一种高丰度98Tc的制备方法，其特征在于，所述的提纯，采用沉淀-阴离子交换法分离提纯产物98Tc。

说明书

技术领域

本发明涉及放射性同位素生产制备技术领域，具体涉及一种高丰度98Tc的制备方法，一种通过一定能量的质子(1H)辐照98Mo靶制备高丰度放射性核素98Tc的方法。

背景技术

Tc是一种人造核素，其同位素99Tc(T1/2＝2.11×105年)作为238U自发裂变及反应堆中子引发235U裂变的一种主要裂变产物(裂变产额>6％)，随着核武器试验，反应堆核燃料循环以及99mTc在核医学诊断中的运用而产生。由于其产额高，半衰期长，迁移能力强等特点引起广泛关注，环境中99Tc的分析检测对环境安全、核武取证、核素迁移等研究具有重要意义。

99Tc在环境样品中的含量极低，因此环境样品中痕量99Tc的准确检测往往采用同位素稀释质谱法。该方法的运用必须有合适的同位素作为稀释剂，由于Tc没有稳定同位素，因此其半衰期为4.2×106年的放射性同位素98Tc则成为99Tc分析的一种理想的同位素稀释剂，而作为自然界中不存在的放射性同位素，98Tc只能通过人工生产。对于高丰度的98Tc稀释剂生产制备少有报道，有报道曾用氘束(2H)轰击天然钼金属靶生产出了丰度为48.28％的98Tc稀释剂，但该丰度还无法满足同位素稀释质谱法测量99Tc的要求。还有少量文献主要研究生成98Tc相关的核物理性质，没有针对高纯稀释剂的制备进行研究。

发明内容

本发明目的旨在提供一种生产高丰度98Tc稀释剂的方法，为痕量99Tc测量提供一种理想的同位素稀释剂。本发明提供的制备高纯98Tc的方法，主要包括以下内容：

(1)核反应装置的选择：利用带电粒子加速器产生带电粒子进行核反应而不是反应堆产生中子进行中子活化；

(2)带电粒子核反应类型的选择：98Mo(p,n)98Tc；

(3)入射粒子能量的选择：质子能量大于2.5MeV，小于9.8MeV；

(4)富集98Mo靶的制备：放电等离子体烧结(SPS)成金属片再钎焊至加速器铜衬底；

(5)富集98Mo靶的辐照：采用质子束辐照富集98Mo靶；

(6)98Tc的放射化学分离：采用沉淀-阴离子交换法分离提纯98Tc。

因为98Tc没有母体核素，导致98Tc不能通过产生某母体核素再衰变间接得到，只能通过直接核反应生成。由于Tc是人造放射性核素，使用中子活化法进行制备时，理论可行的主要核反应为97Tc(n,γ)98Tc或99Tc(n,2n)98Tc，但由于靶核97Tc，99Tc的获取困难，且存在Tc同位素分离的问题，因此中子活化法制备98Tc不具有可行性。

带电粒子加速器可采用的核反应有98Mo(d,2n)98Tc，98Mo(p,n)98Tc，其中98Mo(d,2n)98Tc反应由于其反应阈能4.8MeV大于副反应98Mo(d,n)99Tc反应阈能0MeV，因此98Tc 产生的同时会有99Tc生成无法保证纯度。相反，98Mo(p,n)98Tc反应的阈能2.5MeV小于其副反应98Mo(p,2n)97Tc的阈能9.8MeV，即可以通过使质子能量小于9.8MeV来避免产生杂质97Tc，从而确定核反应为98Mo(p,n)98Tc。

所述的核反应98Mo(p,n)98Tc以及质子能量的选择由目标核反应与主要副反应的阈能确定；对于核反应：A+a→B+b+Q，其中A，a，B，b分别为靶核，入射粒子，生成核，出射粒子，Q为反应能；

阈能计算公式为： Q＝(MA+Ma-MB-Mb)c2，c为光速；

通过该计算公式得到98Mo(p,n)98Tc，Eth＝2.5MeV；98Mo(p,2n)97Tc，Eth＝9.8MeV；98Mo (d,2n)98Tc，Eth＝4.8MeV；98Mo(d,n)99Tc，Eth＝0MeV。

为了得到较高产额的98Tc，需要高束流和长时间轰击98Mo靶，产生的巨大热量(KW级) 需要靶有良好的散热性能，否则数秒内靶就会被击穿损坏。为此，本发明采用了新颖的放电等离子体烧结(SPS)法将富集的同位素金属98Mo粉末烧结成金属圆片，再将其与铜衬底靶托通过钎料进行钎焊结合，该方法对购买的富集同位素金属98Mo粉末无需进行额外处理，加工时间短，致密度高，散热效果优异。

辐照后的98Mo靶经过沉淀-阴离子交换法分离提纯出产品98Tc。

本发明提供的一种高丰度98Tc的制备方法，具有的技术效果：本发明方法利用目标反应和副反应阈能之间的差异，生产出了丰度、放射性核纯度均高于99％的98Tc产品，填补了高丰度98Tc稀释剂制备的空白。

附图说明

图1为本发明提供的计算机模拟质子束轰击98Mo靶所产生主要核反应的激发函数。

图2为本发明提供的计算机模拟氘束轰击98Mo靶所产生主要核反应的激发函数。

图3为本发明提供的生产出的高丰度98Tc稀释剂的γ能谱图。

具体实施方式：

以下是更为具体的制备高丰度98Tc稀释剂的实施方式。

通过核反应阈能与相关反应的激发函数，见图1，图2所示，为了获得较高的产额，同时，根据本实例所使用的CS-30回旋加速器的性能指标，选择的入射质子能量为9.4MeV，该能量下既满足所计算的能量范围又可获得较高的反应截面。

辐照所用商业供应的富集同位素98Mo(98.6％)金属粉末通过SPS烧结成片，再经钎料焊接至铜衬底上。为了获得微克量级的98Tc，本实例采用的质子束流为100μA，辐照时间为40小时，靶件通过轰击未被击穿。

将辐照后的靶用30％H2O2溶液溶解，再用2M NaOH溶液碱化，使Mo，Tc在溶液中分别以MoO42-，TcO4-的形式存在，Cu2+，Zn2+等衬底中被溶解出的杂质金属离子则以氢氧化物形式被沉淀出来。将分离去除沉淀后的溶液上阴离子交换柱(Dowex-1x8，经2M NaOH预处理)，TcO4-吸附于树脂上，而MoO42-被2M NaOH溶液淋洗出。再通过低浓度的酸液(0-2M HCl和0-3MHNO3)淋洗出微量的金属离子至淋洗液放射性计数等于本底水平，最终通过7M HNO3淋洗得到Tc。

通过γ能谱检测产品源液，结果表明其中除95mTc，97mTc，98Tc等Tc同位素特征峰，基本上不含其它放射性杂质核素，见图3。且这些放射性核素如95mTc，97mTc都可以衰变成为其他的稳定核素，而98Tc由于其半衰期长达几百万年而几乎不发生变化。

表1 Tc同位素丰度表

通过质谱分析产品溶液中Tc的同位素组成，结果见表1。

一种高丰度Tc的制备方法专利购买费用说明

Q：办理专利转让的流程及所需资料

A：专利权人变更需要办理著录项目变更手续，有代理机构的，变更手续应当由代理机构办理。

1：专利变更应当使用专利局统一制作的“著录项目变更申报书”提出。

2：按规定缴纳著录项目变更手续费。

3：同时提交相关证明文件原件。

4：专利权转移的，变更后的专利权人委托新专利代理机构的，应当提交变更后的全体专利申请人签字或者盖章的委托书。

Q:专利著录项目变更费用如何缴交

A：（1）直接到国家知识产权局受理大厅收费窗口缴纳,（2）通过代办处缴纳，（3）通过邮局或者银行汇款,更多缴纳方式

Q：专利转让变更，多久能出结果

A：著录项目变更请求书递交后，一般1-2个月左右就会收到通知，国家知识产权局会下达《转让手续合格通知书》。