专利摘要
本发明提供了一种金-镍酸镧复合导电薄膜材料及其制备方法，所述材料的组成为Au：2.21～4.32at％，La：19.11～19.56at％，Ni：19.11～19.56at％，其余为O，该材料的室温电阻率为350-500μΩ·cm，具有(110)晶体取向；该材料的制备方法是按照La∶Ni∶Au的摩尔比为1∶1∶0.113-0.226，称取硝酸镧、醋酸镍和氯金酸，以乙二醇甲醚和醋酸为溶剂，充分搅拌后得到黄绿色透明溶液，然后将所得溶液置于衬底材料上旋涂成膜，在120℃干燥10分钟后，在电炉中600-700℃退火10-30分钟；重复上述过程数次，得到所需厚度的金与镍酸镧复合的导电薄膜材料。该复合导电薄膜作为电极材料在铁电存储器、薄膜电容器和微机电系统等领域具有广阔的应用前景。
权利要求
1.一种金-镍酸镧复合导电薄膜材料，其特征在于：所述薄膜材料的组成成分构成和各成分的原子百分含量满足下述要求：
Au：2.21～4.32at％，La：19.11～19.56at％，Ni：19.11～19.56at％，其余为O。
2.按照权利要求1所述的金-镍酸镧复合导电薄膜材料，其特征在于：所述薄膜材料的室温电阻率为350-500μΩ·cm。
3.按照权利要求1所述的金-镍酸镧复合导电薄膜材料，其特征在于：所述薄膜材料具有110晶面取向。
4.权利要求1所述的金-镍酸镧复合导电薄膜材料的制备方法，其特征在于：具体步骤如下：
(1)以乙二醇甲醚和醋酸为溶剂，硝酸镧、醋酸镍和氯金酸为溶质，按照La∶Ni∶Au的摩尔比为1∶1∶0.113-0.226，称取硝酸镧、醋酸镍和氯金酸，以0.13-0.3M的浓度标准分别加入乙二醇甲醚和醋酸，然后在室温下进行搅拌，搅拌至硝酸镧、醋酸镍和氯金酸全部溶解为止，得到黄绿色透明溶液；
(2)将步骤(1)配制好的溶液滴到基片上旋涂，转速为1000-3000转/分，时间为5-30秒，接下来调高转速为3000-6000转/分，时间为50-80秒，得到原料膜；
(3)将原料膜在100-150℃干燥5-20分钟，然后在电炉中600-700℃退火10-30分钟；
(4)重复(2)-(3)步骤过程数次，制得所需厚度的金与镍酸镧复合的导电薄膜材料。
5.按照权利要求4所述的金-镍酸镧复合导电薄膜材料的制备方法，其特征在于：所述步骤(2)为将步骤(1)配制好的溶液滴到基片上旋涂，转速为1500转/分，时间为10秒，接下来调高转速为4000转/分，时间为60秒，得到原料膜。
6.按照权利要求4所述的金-镍酸镧复合导电薄膜材料的制备方法，其特征在于：所述步骤(3)为将原料膜在120℃干燥10分钟。
7.按照权利要求4所述的金-镍酸镧复合导电薄膜材料的制备方法，其特征在于：所述步骤(3)为在电炉中700℃退火10分钟。
说明书
技术领域
本发明属于电子材料、功能材料和智能材料领域，具体涉及一种金-镍酸镧复合导电薄膜材料及其制备方法。
背景技术
以锆钛酸铅(Pb(ZrxTi1-x)O3)薄膜为代表的铁电陶瓷薄膜具有优良的铁电、压电、光电和介电等性能，已在铁电存储器、薄膜电容器和微机电系统等领域广泛的应用。在上述集成铁电器件中，一般使用金属Pt作为铁电薄膜的底电极材料。然而，在Pt电极上制备的铁电薄膜中存在着明显的极化疲劳现象，为此，人们用导电金属氧化物(如：LaNiO3，La0.5Sr0.5CoO3，LaSrMnO3，YBa2Cu3O7等)代替金属Pt作为电极材料以改善铁电薄膜极化疲劳特性。研究表明，使用金属氧化物电极可以防止氧空位在铁电薄膜/电极界面的累积，有效地改善铁电薄膜的耐极化疲劳特性。在导电性金属氧化物中，钙钛矿相结构的镍酸镧(LaNiO3)薄膜不仅具有金属导电性，而且其晶格常数与Pb(ZrxTi1-x)O3等铁电薄膜的晶格常数非常接近，可以用来作为种晶层，以控制铁电薄膜的晶体择优取向，达到优化铁电薄膜的微结构和电学性能的目的，成为首选的金属氧化物电极材料。目前，已有多种方法用于制备LaNiO3薄膜，包括磁控溅射和脉冲激光沉积等物理方法，化学气相沉积和化学溶液沉积等化学方法。由于制备方法、基片材料和退火条件等不同，LaNiO3薄膜的导电性能有所不同，一般用化学溶液沉积法在Si基片上制备的LaNiO3薄膜的电阻率为750-5000μΩ·cm，比Pt薄膜(13μΩ·cm)高1-2个数量级。高电阻率的LaNiO3薄膜会导致多层膜结构具有比较大的介电损耗，从而必须增大器件的工作电压。在LaNiO3薄膜中掺入金属是提高其导电性的有效方法。如2008年11月12日授权的中国发明专利说明书CN100433415C所披露的“一种金属铂掺杂镍酸镧的复合电极材料及其制备方法”。该方法将金属铂与镍酸镧组合，采用射频磁控溅射共沉积工艺制备出低电阻率和高晶体取向的金属铂与LaNiO3复合的导电薄膜。但是，采用物理方法制备薄膜材料，一般来讲有设备昂贵、工艺复杂、成本高等缺点，而采用化学溶液沉积法制备薄膜材料具有工艺简单、成本低廉、组成均匀、可大面积均匀成膜等优点。
发明内容
本发明的目的是提供一种金-镍酸镧复合导电薄膜材料及其制备方法，本发明采用化学溶液沉积法制备薄膜材料具有工艺简单、成本低廉、组成均匀、可大面积均匀成膜等优点。
本发明提供了一种金-镍酸镧复合导电薄膜材料，所述薄膜材料的组成成分构成和各成分的原子百分含量满足下述要求：Au：2.21～4.32at％，La：19.11～19.56at％，Ni：19.11～19.56at％，其余为O。
本发明提供的金-镍酸镧复合导电薄膜材料，所述薄膜材料的室温电阻率为350-500μΩ·cm，所述薄膜材料具有(110)晶体取向。
本发明还提供了金-镍酸镧复合导电薄膜材料的制备方法，具体步骤如下：(1)以乙二醇甲醚(2-MOE)和醋酸(CH3COOH)为溶剂，硝酸镧(La(NO3)3·6H2O)、醋酸镍(Ni(CH3COO)2·4H2O)和氯金酸(HAuCl4·3.5H2O)为溶质，按照La∶Ni∶Au的摩尔比为1∶1∶0.113-0.226，称取硝酸镧(La(NO3)3·6H2O)、醋酸镍(Ni(CH3COO)2·4H2O)和氯金酸(HAuCl4·3.5H2O)，以0.13-0.3M的浓度标准分别加入乙二醇甲醚和醋酸，然后在室温下进行搅拌，搅拌至硝酸镧、醋酸镍和氯金酸全部溶解为止，得到黄绿色透明溶液；(2)将步骤(1)配制好的溶液滴到基片上旋涂，转速为1000-3000转/分，时间为5-30秒，接下来调高转速为3000-6000转/分，时间为50-80秒，得到原料膜；(3)将原料膜在100-150℃干燥5-20分钟，然后在电炉中600-700℃退火10-30分钟；(4)重复(2)-(3)步骤过程数次，制得所需厚度的金与镍酸镧复合的导电薄膜材料。
本发明提供的金-镍酸镧复合导电薄膜材料的制备方法，所述步骤(2)优选为将步骤(1)配制好的溶液滴到基片上旋涂，转速为1500转/分，时间为10秒，接下来调高转速为4000转/分，时间为60秒，得到原料膜。
本发明提供的金-镍酸镧复合导电薄膜材料的制备方法，所述步骤(3)优选为将原料膜在120℃干燥10分钟，然后在电炉中700℃退火10分钟。
本发明的优点：本发明采用化学溶液沉积法制备金-镍酸镧复合导电薄膜材料，具有工艺简单、成本低廉、组成均匀、可大面积均匀成膜。而制得的金-镍酸镧复合薄膜的室温电阻率比镍酸镧薄膜低约一倍，在铁电存储器、薄膜电容器和微机电系统等领域有着广泛的应用。
附图说明
图1为本发明制得的金-镍酸镧复合薄膜的电阻率随金含量的变化图；
图2为本发明制得的金-镍酸镧复合薄膜的电阻率随退火时间的变化图(退火温度为700℃)；
图3为镍酸镧薄膜(a)和本发明制得的金-镍酸镧复合薄膜的X射线衍射图(b)。
具体实施方式
以下实施例将对本发明予以进一步的说明，但并不因此而限制本发明。
实施例1
步骤一：配制溶液
用乙二醇甲醚(2-MOE)和醋酸(CH3COOH)为溶剂。以醋酸镍(Ni(CH3COO)2·4H2O)、硝酸镧(La(NO3)3·6H2O)和氯金酸(HAuCl4·3.5H2O)为溶质，按照La∶Ni的摩尔比为1∶1称量硝酸镧和醋酸镍，按照Au∶La的摩尔比为0.113∶1称量氯金酸。以0.13M的浓度标准分别加入乙二醇甲醚和醋酸，然后在室温下进行搅拌，搅拌至硝酸镧、醋酸镍和氯金酸全部溶解为止，得到黄绿色透明溶液。
步骤二：制备薄膜材料
(1)使用SiO2/Si(100)基片。将步骤一配置好的溶液滴到基片上旋涂，转速为1500转/分，时间为10秒，接下来调高转速为4000转/分，时间为60秒，得到原料膜；
(2)将原料膜在120℃干燥10分钟，在电炉中700℃退火30分钟；
(3)重复以上过程5次，制得厚度为140nm的金与镍酸镧复合的导电薄膜材料。该材料具有(110)晶体取向，室温电阻率为414.0μΩ·cm(见图1)。
实施例2
步骤一：配制溶液
用乙二醇甲醚(2-MOE)和醋酸(CH3COOH)为溶剂。以醋酸镍(Ni(CH3COO)2·4H2O)、硝酸镧(La(NO3)3·6H2O)和氯金酸(HAuCl4·3.5H2O)为溶质，按照La∶Ni的摩尔比为1∶1称量硝酸镧和醋酸镍，按照Au∶La的摩尔比为0.226∶1称量氯金酸。以0.13M的浓度标准分别加入乙二醇甲醚和醋酸，然后在室温下进行搅拌，搅拌至硝酸镧、醋酸镍和氯金酸全部溶解为止，得到黄绿色透明溶液。
步骤二：制备薄膜材料
(1)使用SiO2/Si(100)基片。将步骤一配置好的溶液分别滴到五枚基片上旋涂，转速为1500转/分，时间为10秒，接下来调高转速为4000转/分，时间为60秒，得到原料膜；
(2)将五枚原料膜在120℃干燥10分钟，在电炉中700℃退火，退火时间分别为5、10、20、30、60分钟；
(3)重复以上过程5次，制得厚度为140nm的金与镍酸镧复合的导电薄膜材料。不同退火时间的金-镍酸镧复合导电薄膜材料的室温电阻率分别为448.0μΩ·cm、352.9μΩ·cm、353.5μΩ·cm、352.9μΩ·cm、410.3μΩ·cm(见图2)。
对比例1
步骤一：配制溶液
用乙二醇甲醚(2-MOE)和醋酸(CH3COOH)为溶剂。以醋酸镍(Ni(CH3COO)2·4H2O)、硝酸镧(La(NO3)3·6H2O)为溶质，按照La∶Ni的摩尔比为1∶1称量硝酸镧和醋酸镍。以0.15M的浓度标准分别加入乙二醇甲醚和醋酸，然后在室温下进行搅拌，搅拌至硝酸镧、醋酸镍全部溶解为止，得到绿色透明的镍酸镧溶液。
用乙二醇甲醚(2-MOE)和醋酸(CH3COOH)为溶剂。以醋酸镍(Ni(CH3COO)2·4H2O)、硝酸镧(La(NO3)3·6H2O)和氯金酸(HAuCl4·3.5H2O)为溶质，按照La∶Ni的摩尔比为1∶1称量硝酸镧和醋酸镍，按照Au∶La的摩尔比为0.226∶1称量氯金酸。以0.13M的浓度标准分别加入乙二醇甲醚和醋酸，然后在室温下进行搅拌，搅拌至硝酸镧、醋酸镍和氯金酸全部溶解为止，得到黄绿色透明的金-镍酸镧溶液。
步骤二：制备薄膜材料
(1)使用SiO2/Si(100)基片。将步骤一配置好的镍酸镧溶液和金-镍酸镧溶液分别滴到基片上旋涂，转速为1500转/分，时间为10秒，接下来调高转速为4000转/分，时间为60秒，得到镍酸镧和金-镍酸镧的原料膜；
(2)将镍酸镧和金-镍酸镧的原料膜分别在120℃干燥10分钟，在电炉中700℃退火30分钟；
(3)重复以上过程5次，制得厚度为140nm的镍酸镧薄膜材料和金-镍酸镧复合薄膜材料。镍酸镧薄膜材料具有(100)晶体取向(见图3(a))，室温电阻率为1164.0μΩ·cm。金-镍酸镧复合薄膜材料具有(110)晶体取向(见图3(b))，其室温电阻率为352.9μΩ·cm，仅为镍酸镧薄膜材料的30％。低电阻率的金-镍酸镧复合薄膜材料作为铁电薄膜的电极材料可以减少介电损耗，降低集成铁电器件的工作电压，预期在铁电存储器、薄膜电容器和微机电系统等领域有着广泛的应用。
一种金-镍酸镧复合导电薄膜材料及其制备方法专利购买费用说明
Q：办理专利转让的流程及所需资料
A：专利权人变更需要办理著录项目变更手续，有代理机构的，变更手续应当由代理机构办理。
1：专利变更应当使用专利局统一制作的“著录项目变更申报书”提出。
2：按规定缴纳著录项目变更手续费。
3：同时提交相关证明文件原件。
4：专利权转移的，变更后的专利权人委托新专利代理机构的，应当提交变更后的全体专利申请人签字或者盖章的委托书。
Q:专利著录项目变更费用如何缴交
A：（1）直接到国家知识产权局受理大厅收费窗口缴纳,（2）通过代办处缴纳，（3）通过邮局或者银行汇款,更多缴纳方式
Q：专利转让变更，多久能出结果
A：著录项目变更请求书递交后，一般1-2个月左右就会收到通知，国家知识产权局会下达《转让手续合格通知书》。
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