专利摘要

本发明涉及一种中草药活性成分纳米材料的制备方法，包括如下步骤：(1)将鱼腥草与金银花粉碎、混匀后，加入适量氨水浸润0.5‑1小时后，再加入体积分数为50‑70％的乙醇溶液，回流提取6‑8小时后，冷却至室温，过滤，滤液减压浓缩得粗提物；(2)向步骤(1)得到的粗提物中加入体积分数为95％的乙醇溶液，搅拌下，加入稀盐酸，调pH至2.0‑5.0，搅拌15‑30min后，再加入正硅酸乙酯，出现沉淀后升温至70‑80℃，继续搅拌6‑8h后，过滤，沉淀水性至中性，干燥得固体，即为所述中草药活性成分纳米材料。

权利要求

1.一种中草药活性成分纳米材料在制备预防和/或治疗消肿止痛药物中的应用，所述中草药活性成分纳米材料的制备方法包括如下步骤：

(1)将鱼腥草与金银花粉碎、混匀后，加入适量氨水浸润0.5-1小时后，再加入体积分数为50-70％的乙醇溶液，回流提取6-8小时后，冷却至室温，过滤，滤液减压浓缩得粗提物；

(2)向步骤(1)得到的粗提物中加入体积分数为95％的乙醇溶液，搅拌下，加入稀盐酸，调pH至2.0-5.0，搅拌15-30min后，再加入正硅酸乙酯，出现沉淀后升温至70-80℃，继续搅拌6-8h后，过滤，沉淀水性至中性，干燥得固体，即为所述中草药活性成分纳米材料；

步骤(1)所述鱼腥草与金银花，按重量份计，鱼腥草8-10份，金银花1-2份；氨水的浓度为1-2mol/L，氨水的质量为鱼腥草与金银花质量之和的0.8-1.2倍；50-70％的乙醇溶液的用量为鱼腥草与金银花质量之和的15-20倍；骤(2)中95％的乙醇溶液的用量为粗提物质量的6-10倍；稀盐酸的质量分数为5％-10％；正硅酸乙酯的用量为粗提物质量的1.5-2.5倍。

2.权利要求1所述的应用，其特征在于所述消肿止痛改善了牙龈肿胀、牙龈出血导致的肿胀和疼痛。

说明书

技术领域

本发明属于中草药活性成分提取与纳米材料领域，具体涉及一种中草药活性成分纳米材料的制备方法。

背景技术

鱼腥草是中国药典收录的草药，草药来源为三白草科植物蕺菜(拉丁学名：Houttuynia cordata Thunb.)的干燥地上部分；夏季茎叶茂盛花穗多时采割，除去杂质，晒干；鱼腥草味辛，性寒凉，归肺经，能清热解毒、消肿疗疮、利尿除湿、清热止痢、健胃消食，用治实热、热毒、湿邪、疾热为患的肺痈、疮疡肿毒、痔疮便血、脾胃积热等。金银花，又名忍冬(学名：Lonicera japonica)，性甘寒气芳香，甘寒清热而不伤胃，芳香透达又可祛邪，既能宣散风热，还善清解血毒，用于各种热性病，如身热、发疹、发斑、热毒疮痈、咽喉肿痛等症，自古被誉为清热解毒的良药。鱼腥草与金银花都是中草药膏中常见的成分，本发明公开一种鱼腥草与金银花复方活性成分的二氧化硅纳米材料。

发明内容

本发明提供一种中草药活性成分纳米材料，其特征在于所述中草药活性成分纳米材料的制备方法包括如下步骤：

(1)将鱼腥草与金银花粉碎、混匀后，加入适量氨水浸润0.5-1小时后，再加入体积分数为50-70％的乙醇溶液，回流提取6-8小时后，冷却至室温，过滤，滤液减压浓缩得粗提物；

(2)向步骤(1)得到的粗提物中加入体积分数为95％的乙醇溶液，搅拌下，加入稀盐酸，调pH至2.0-5.0，搅拌15-30min后，再加入正硅酸乙酯，出现沉淀后升温至70-80℃，继续搅拌6-8h后，过滤，沉淀水性至中性，干燥得固体，即为所述中草药活性成分纳米材料。

步骤(1)所述鱼腥草与金银花为干燥的药材，按重量份计，鱼腥草8-10份，金银花1-2份；氨水的浓度优选为1-2mol/L，其用量以完全浸润药材粉末为宜，氨水的质量优选为鱼腥草与金银花质量之和的0.8-1.2倍；50-70％的乙醇溶液的用量优选为鱼腥草与金银花质量之和的15-20倍；

步骤(2)中95％的乙醇溶液的用量优选为粗提物质量的6-10倍；稀盐酸的质量分数优选为5％-10％；正硅酸乙酯的用量为粗提物质量的1.5-2.5倍。

本发明的另一实施方案提供上述中草药活性成分纳米材料在制备口腔护理产品中的应用。所述口腔护理产品优选漱口水、口气清新剂、牙膏。

本发明的另一实施方案提供上述中草药活性成分纳米材料在制备预防和/或治疗消肿止痛药物中的应用。所述消肿止痛优选牙龈肿胀、牙龈出血导致的肿胀和疼痛。

本发明的另一实施方案提供一种组合物，其特征在于该组合物包含上述中草药活性成分纳米材料。该组合物还可包括其他药用辅料或口腔护理产品常用辅料。

本发明提供一种中草药活性成分纳米材料的制备方法，其特征在于包括如下步骤：

(1)将鱼腥草与金银花粉碎、混匀后，加入适量氨水浸润0.5-1小时后，再加入体积分数为50-70％的乙醇溶液，回流提取6-8小时后，冷却至室温，过滤，滤液减压浓缩得粗提物；

(2)向步骤(1)得到的粗提物中加入体积分数为95％的乙醇溶液，搅拌下，加入稀盐酸，调pH至2.0-5.0，搅拌15-30min后，再加入正硅酸乙酯，出现沉淀后升温至70-80℃，继续搅拌6-8h后，过滤，沉淀水性至中性，干燥得固体，即为所述中草药活性成分纳米材料。

步骤(1)所述鱼腥草与金银花为干燥的药材，按重量份计，鱼腥草8-10份，金银花1-2份；氨水的浓度优选为1-2mol/L，其用量以完全浸润药材粉末为宜，氨水的质量优选为鱼腥草与金银花质量之和的0.8-1.2倍；50-70％的乙醇溶液的用量优选为鱼腥草与金银花质量之和的15-20倍；

步骤(2)中95％的乙醇溶液的用量优选为粗提物质量的6-10倍；稀盐酸的质量分数优选为5％-10％；正硅酸乙酯的用量为粗提物质量的1.5-2.5倍。

与现有技术相比，本发明的优点在于：(1)本发明通过选择适当比例的鱼腥草与金银花药材，在乙醇回流提取前采用氨水浸泡，提取后，又通过调节pH获得了在通常情况下难以获得的基础活性物质，并采用二氧化硅负载得到了所述中草药活性成分纳米材料；(2)本发明所述中草药活性成分纳米材料的粒径为10-20nm；其可溶于水、甲醇、乙醇，可制备成各种口腔护理产品或医药组合物用于清除口气，缓解疼痛，尤其是牙龈肿胀或出血。

附图说明

图1为产品A的SEM图

图2为产品A的X-射线粉末衍射图

具体实施方式

为了便于对本发明的进一步理解，下面提供的实施例对其做了更详细的说明。但是这些实施例仅供更好的理解发明而并非用来限定本发明的范围或实施原则，本发明的实施方式不限于以下内容。

实施例1

(1)将干燥的鱼腥草药材(800g)与金银花(100g)药材粉碎、混匀后，加入1mol/L氨水(1080g)浸润1小时后，再加入体积分数为50％的乙醇溶液(1.8kg)，回流提取8小时后，冷却至室温，过滤，滤液减压浓缩得粗提物68g(简称产品D)；

(2)取步骤(1)得到的粗提物(50g)，加入体积分数为95％的乙醇溶液(300g)，搅拌下，加入适量质量分数为5％的稀盐酸，调pH至2.0-5.0，搅拌15min后，再加入正硅酸乙酯(75g)，出现沉淀后升温至70-80℃，继续搅拌8h后，过滤，沉淀水性至中性，干燥得固体68g，即为所述中草药活性成分纳米材料，以下简称产品A。

实施例2

(1)将干燥的鱼腥草药材(800g)与金银花(200g)药材粉碎、混匀后，加入2mol/L氨水(800g)浸润0.5小时后，再加入体积分数为70％的乙醇溶液(1.5kg)，回流提取6小时后，冷却至室温，过滤，滤液减压浓缩得粗提物74g；

(2)取步骤(1)得到的粗提物(50g)，加入体积分数为95％的乙醇溶液(500g)，搅拌下，加入适量质量分数为10％的稀盐酸，调pH至2.0-5.0，搅拌30min后，再加入正硅酸乙酯(125g)，出现沉淀后升温至70-80℃，继续搅拌6h后，过滤，沉淀水性至中性，干燥得固体72g，即为所述中草药活性成分纳米材料，以下简称产品B。

实施例3

(1)将干燥的鱼腥草药材(1000g)与金银花(100g)药材粉碎、混匀后，加入2mol/L氨水(1.1kg)浸润45min后，再加入体积分数为60％的乙醇溶液(1.76kg)，回流提取7小时后，冷却至室温，过滤，滤液减压浓缩得粗提物91g；

(2)取步骤(1)得到的粗提物(50g)，加入体积分数为95％的乙醇溶液(400g)，搅拌下，加入适量质量分数为8％的稀盐酸，调pH至2.0-5.0，搅拌20min后，再加入正硅酸乙酯(100g)，出现沉淀后升温至70-80℃，继续搅拌7h后，过滤，沉淀水性至中性，干燥得固体69g，即为所述中草药活性成分纳米材料，以下简称产品C。

实施例4

(1)将干燥的鱼腥草药材(800g)与金银花(100g)药材粉碎、混匀后，加入体积分数为50％的乙醇溶液(1.8kg)，回流提取8小时后，冷却至室温，过滤，滤液减压浓缩得粗提物73g(简称产品E)；

(2)取步骤(1)得到的粗提物(50g)，加入体积分数为95％的乙醇溶液(300g)，搅拌下，加入适量质量分数为5％的稀盐酸，调pH至2.0-5.0，搅拌15min后，加入正硅酸乙酯(75g)，出现沉淀后升温至70-80℃，继续搅拌8h后，过滤，沉淀水性至中性，干燥得固体53g，以下简称产品F。

实施例5

取实施例1步骤(1)得到的粗提物(50g)，加入体积分数为95％的乙醇溶液(300g)，搅拌下，加入正硅酸乙酯(75g)，出现沉淀后升温至70-80℃，继续搅拌8h后，过滤，沉淀水性至中性，干燥得固体83g，以下简称产品G。

实施例6

(1)将干燥的鱼腥草药材(800g)与金银花(50g)药材粉碎、混匀后，加入1mol/L氨水(1080g)浸润1小时后，再加入体积分数为50％的乙醇溶液(1.8kg)，回流提取8小时后，冷却至室温，过滤，滤液减压浓缩得粗提物59g；

(2)取步骤(1)得到的粗提物(50g)，加入体积分数为95％的乙醇溶液(300g)，搅拌下，加入适量质量分数为5％的稀盐酸，调pH至2.0-5.0，搅拌15min后，再加入正硅酸乙酯(75g)，出现沉淀后升温至70-80℃，继续搅拌8h后，过滤，沉淀水性至中性，干燥得固体62g，以下简称产品H。

实施例7

ICR小鼠100只，雌雄各半，体重25-28g，随机分为10组，每组10只，分别为模型组、阿司匹林组(100mg·kg-1)、产品A-G组(100mg·kg-1)。灌胃给药，每日1次，连续5日，模型组给予相应体积的生理盐水。末次给药后1h于小鼠右耳前后两面均匀涂抹二甲苯0.05mL，左耳作对照，1.5h后将小鼠脱颈处死，沿耳廓基线剪下两耳，用直径8mm的打孔器分别在同一部位打下圆耳片，用电子天平称重，以左右耳片重量之差为肿胀度(见表1)。与模型组比较，p<0.01有显著性意义。

表1

组别肿胀度(mg)产品A3.24±0.78*产品B3.41±0.80*产品C3.33±0.84*产品D8.23±1.76*产品E9.56±1.80*产品F7.53±1.58*产品G10.10±2.14*产品H5.22±1.39*模型组11.05±2.23阿司匹林组4.85±1.17*

注：与模型组比较，*P<0.01

实施例8产品A-H对甲硫醇的清除实验

取9份浓度为1000μg/ml的甲硫醇(MeSH)甲醇溶液5mL，分别向其中的8份中加入产品A-H各5mg，第9份不加任何样品作为对照，于室温下，反应1小时，以气相色谱检测甲硫醇的含量，结果见表2。

表2

一种中草药活性成分纳米材料的制备方法专利购买费用说明

Q：办理专利转让的流程及所需资料

A：专利权人变更需要办理著录项目变更手续，有代理机构的，变更手续应当由代理机构办理。

1：专利变更应当使用专利局统一制作的“著录项目变更申报书”提出。

2：按规定缴纳著录项目变更手续费。

3：同时提交相关证明文件原件。

4：专利权转移的，变更后的专利权人委托新专利代理机构的，应当提交变更后的全体专利申请人签字或者盖章的委托书。

Q:专利著录项目变更费用如何缴交

A：（1）直接到国家知识产权局受理大厅收费窗口缴纳,（2）通过代办处缴纳，（3）通过邮局或者银行汇款,更多缴纳方式

Q：专利转让变更，多久能出结果

A：著录项目变更请求书递交后，一般1-2个月左右就会收到通知，国家知识产权局会下达《转让手续合格通知书》。