专利摘要

本发明提供了一种闪烁晶体钽酸镁，其化学式Mg4Ta2O9，属于六方晶系，具有钛铁矿结构，闪烁发光的光产额为16000photons/MeV，衰减时间为5μs，能量分辨率为6.2%，还提供了上述Mg4Ta2O9作为闪烁晶体材料的用途，还提供了其制备方法，即以MgO和Ta2O5为初始粉料，按摩尔比4.04:1混匀，做成原料棒并预烧得纯相、致密、均匀的多晶料棒，采用光学浮区法生长出大小为Φ4mm×L62mm的无色、透明棒状晶体。该方法具有熔区稳定、操作简便等优点，能有效抑制MgO挥发、保持组分均匀和结晶质量稳定。

权利要求

1.一种闪烁晶体钽酸镁作为闪烁材料的用途，其特征在于：其化学式为Mg4Ta2O9，属于六方晶系，具有钛铁矿结构，该晶体闪烁发光的光产额为16000photons/M eV，衰减时间为5μs，能量分辨率为6.2％。

说明书

技术领域

本发明属于化工领域，涉及一种新型闪烁晶体材料钽酸镁，其化学式Mg4Ta2O9，包括其本征发光、闪烁性能、多晶料棒制备和晶体生长等。

背景技术

无机闪烁晶体是一类光电功能材料，被广泛应用于高能物理、核物理、空间物理、核医学、地质勘探、安全检查以及国防工业等领域。随着核科学技术以及其他相关技术的飞速发展，其应用领域在不断拓宽。不同应用领域对无机闪烁体的要求有所侧重，目前闪烁晶体的发展趋势是高光输出、高能量分辨率、快响应和高密度，因此国内外诸多团队致力于探索新型的闪烁体晶体乃至新材料体系，以期推动光电探测领域的发展。

Mg4Ta2O9晶体材料属于六方晶系，具有钛铁矿结构，空间群为P3c1(165)，晶格常数为a＝0.51611nm，c＝1.40435nm，V＝0.32396nm3。Mg4Ta2O9在升温至其熔点1825℃期间，一直保持稳定，无相变发生。由于其在蓝光至紫外区域有很强的光致发光峰，所以在荧光材料领域有潜在应用；由于其高Q×f值(＞116000GHz)和高的谐振频率稳定系数，在微波介电领域有重要的应用价值。2015年，李亮等人用光学浮区法生长出最大尺寸为Φ4mm×L12mm的晶体，但晶体棒质量不高，且有大量裂缝，性能研究仅仅涉及室温和变温的拉曼光谱。作为一种新材料，人们对它的了解还处于初级阶段，有大量工作有待开展。钽酸镁晶体作为闪烁材料迄今未见文献报道，系本发明之核心所在。

发明内容

本发明在我们生长的Mg4Ta2O9晶体上首次测试到闪烁性能。X射线激发发射谱测试表明其发射峰位于349nm和362nm处。脉冲X射线激发的衰减时间谱图显示其第一快衰减时间为429.7ns，其占光产出总量的3.3％；第二快衰减时间为5234.1ns，占光产出总量的79.9％；慢成分发光占光产出总量的16.8％。γ射线脉冲强度谱图计算表明，该晶体的光产额为16000photons/MeV，退火前后基本不变，大约是同等条件下测试的BGO晶体参考样品的1.6～2倍，能量分辨率为6.2％。

这些性能与目前广泛用于安检的钨酸镉晶体相当，但钨酸镉晶体在生长和使用中存在镉污染问题，而本发明提出的钽酸镁晶体结构稳定，环境友好，从生产、加工到应用、回收都没有环境污染问题。因此，钽酸镁晶体是一种具有优良闪烁性能、适合安检等应用的新型闪烁晶体。

本发明提供了一种闪烁晶体钽酸镁，其化学式为Mg4Ta2O9，属于六方晶系，具有钛铁矿结构，该晶体闪烁发光的光产额为16000photons/MeV，衰减时间为5μs，能量分辨率为6.2％。

本发明还提供了上述的钽酸镁作为闪烁材料的用途。

本发明的创新内容还包括上述闪烁晶体钽酸镁的制备方法：采用MgO组分补偿，通过固相反应合成高纯Mg4Ta2O9多晶料棒；采用光学浮区法生长出结晶良好，可实现闪烁性能表征的Mg4Ta2O9棒状晶体。

具体工艺如下：

1)将高纯粉料MgO和Ta2O5按4.04:1的摩尔比进行配料，球磨1h，将混匀后的粉料填入、捣匀在长条塑胶管中，封口且将塑胶管夹在两片金属半圆薄管中固定，放入等静压机中在350MPa的压强下保压1h，将塑胶管去掉就制成长约10cm直径为5mm的原料棒；

2)将步骤1)制得的原料棒放入坩埚中，马弗炉中烧结，以1400℃/h的升温速率升至1400℃，保温2h，以1400℃/h的降温速率降至室温，即制成的致密均匀等径的纯相多晶料棒；

3)将步骤2)制得的纯相Mg4Ta2O9多晶料棒切取一部分做籽晶棒，进行自发成核生长，优化出无裂缝，高结晶质量的晶体棒；

4)以步骤3)优化的高结晶质量的Mg4Ta2O9晶体棒为籽晶，缠绑在下旋转杆的托槽上，调节至籽晶上端水平居中。制备好的多晶料棒打孔并穿入铂金丝悬挂在上旋转杆的吊钩上，调节至水平居中，与籽晶成一直线。安装上石英管，移动进料棒和籽晶位置，使其对接部位刚好处于聚焦中心，一切就绪后设置升温速率进行加热熔化。

5)使用功率1000W层状灯丝形貌的两个卤素灯作为加热源，输出电压90～95V，设置上旋转速度为15～30rpm，下旋转速度为-15～-25rpm，生长速度为1mm/h。无色透明，具有少量裂缝的，结晶良好，大小为Φ4mm×46mm的纯相晶体棒被制备出来。

本发明的有益效果：

本发明公开的新型闪烁晶体材料钽酸镁，具有环境友好、高温稳定等优点，其性能与现有商业应用的重要闪烁晶体钨酸镉相当，可用于安全检查、资源勘探等领域；

本发明制备的新型闪烁晶体材料钽酸镁，晶体完整性高，质量好，其闪烁性能突出，光产额为16000photons/MeV，能量分辨率为6.2％。钽酸镁晶体作为闪烁材料迄今未见文献报道，系本发明之核心所在。

本发明的单晶制备方法，即光学浮区法，熔区稳定，操作简便，采用边熔化边结晶的方式，抑制挥发保持组分和结晶质量稳定。

附图说明：

图1为实施例1通过光学浮区法生长的Mg4Ta2O9晶体棒；

图2为实施例1通过组分补偿烧结获得的多晶料棒及光学浮区法生长的单晶棒Mg4Ta2O9的粉末XRD图谱；

图3为实施例1所生长晶体的单晶X射线衍射数据获得的结构图；

图4为实施例1所生长的Mg4Ta2O9晶体的X射线激发的发射光谱图；

图5为实施例1所生长的Mg4Ta2O9晶体的脉冲X射线激发的衰减时间谱图；

图6为实施例1所生长的Mg4Ta2O9晶体的γ射线脉冲强度谱图。

具体实施方式

下面通过实施例对本发明进一步进行阐述，但不限制本发明。

实施例1：

1)将高纯粉料MgO(99.9995％)和Ta2O5(99.99％)按4.04:1的摩尔比进行配料，球磨1h，将混匀后的粉料填入、捣匀在长条塑胶管中，封口且将塑胶管夹在两片金属半圆薄管中固定，放入等静压机中在350MPa的压强下保压1h，将塑胶管去掉就制成长约10cm直径为5mm的原料棒；

2)将步骤1)制得的原料棒放入长条形坩埚中，马弗炉中烧结，以1400℃/h的升温速率升至1400℃，保温2h，以1400℃/h的降温速率降至室温，即制成的致密均匀等径的多晶料棒，并截取一部分进行粉末XRD表征，如图2所示；

3)将步骤2)制得的纯相Mg4Ta2O9多晶料棒切取一部分做籽晶棒，进行自发成核生长，优化出无裂缝，高结晶质量的晶体棒；

4)以步骤3)优化的高结晶质量的Mg4Ta2O9晶体棒为籽晶，缠绑在下旋转杆的托槽上，调节至籽晶上端水平居中。制备好的多晶料棒打孔并穿入铂金丝悬挂在上旋转杆的吊钩上，调节至水平居中，与籽晶成一直线。安装上石英管，移动进料棒和籽晶位置，使其对接部位刚好处于聚焦中心，一切就绪后设置升温速率进行加热熔化；

5)使用功率1000W层状灯丝形貌的两个卤素灯作为加热源，输出电压90～95V，设置上旋转速度为15～30rpm，下旋转速度为-15～-25rpm，生长速度为1mm/h。所生长的晶体棒如图1所示，无色透明，少量裂缝，大小为Φ4mm×46mm，粉末XRD图谱显示所生长的晶体为纯相，如图2所示。图3为所生长晶体的单晶X射线衍射数据获得的结构图；

6)从步骤5)制得的原料棒上切割、定向和加工晶体样品，在空气中1000℃下退火12h，升降温速率为50℃/h；

7)X射线激发发射谱(图4)测试表明其发射峰位于349nm和362nm处。脉冲X射线激发的衰减时间谱图(图5)显示其第一快衰减时间为429.7ns，其占光产出总量的3.3％；第二快衰减时间为5234.1ns，占光产出总量的79.9％；慢成分发光占光产出总量的16.8％。γ射线脉冲强度谱图(图6)计算表明，该晶体的光产额为16000photons/MeV,退火前后基本不变，大约是同等条件下测试的BGO晶体参考样品的1.6～2倍，能量分辨率为6.2％。

以上所述内容仅为本发明构思下的基本说明，而依据本发明的技术方案所做的任何等效变换，均应属于本发明的保护范围。

一种本征发光的闪烁晶体钽酸镁及其制备方法和用途专利购买费用说明

Q：办理专利转让的流程及所需资料

A：专利权人变更需要办理著录项目变更手续，有代理机构的，变更手续应当由代理机构办理。

1：专利变更应当使用专利局统一制作的“著录项目变更申报书”提出。

2：按规定缴纳著录项目变更手续费。

3：同时提交相关证明文件原件。

4：专利权转移的，变更后的专利权人委托新专利代理机构的，应当提交变更后的全体专利申请人签字或者盖章的委托书。

Q:专利著录项目变更费用如何缴交

A：（1）直接到国家知识产权局受理大厅收费窗口缴纳,（2）通过代办处缴纳，（3）通过邮局或者银行汇款,更多缴纳方式

Q：专利转让变更，多久能出结果

A：著录项目变更请求书递交后，一般1-2个月左右就会收到通知，国家知识产权局会下达《转让手续合格通知书》。