专利摘要

本发明公开用于去除一氧化氮的光催化剂及其制备方法，所述光催化剂主要包括以下组分制成：反丁烯二酸亚铁乙醇溶液、乙酰丙酮铁、氢氧化钠和石墨氮化碳，其中所述反丁烯二酸亚铁乙醇溶液、乙酰丙酮铁、氢氧化钠中的亚铁离子、三价铁离子、氢氧根摩尔比为1~4:1:2~6，所述石墨氮化碳与反丁烯二酸亚铁乙醇溶液固液比1:0.5~4mg/mL。本发明通过修饰改进石墨氮化碳材料，常温下合成反丁烯二酸根掺绿锈和乙酰丙酮根掺绿锈材料并将其加载在石墨氮化碳材料上，从而有效提高催化剂一氧化氮光催化性能，提高一氧化氮去除量并显著降低二氧化氮生成量，解决了传统一氧化氮催化氧化过程中二氧化氮生成造成的二次污染问题。

权利要求

1.一种用于去除一氧化氮的光催化剂，其特征在于，所述光催化剂主要包括以下组分制成：反丁烯二酸亚铁乙醇溶液、乙酰丙酮铁、氢氧化钠和石墨氮化碳，其中所述反丁烯二酸亚铁乙醇溶液、乙酰丙酮铁、氢氧化钠中的亚铁离子、三价铁离子、氢氧根摩尔比为1~4:1:2~6，所述石墨氮化碳与反丁烯二酸亚铁乙醇溶液固液比1:0.5~4mg/mL，所述的用于去除一氧化氮的光催化剂的制备方法，包括以下步骤：

1）按照亚铁离子、三价铁离子、氢氧根摩尔比1~4:1:2~6分别称取反丁烯二酸亚铁、乙酰丙酮铁粉末、氢氧化钠；

2）按照固液比1:5~10mmol/mL将反丁烯二酸亚铁混入到无水乙醇中，密封条件下连续搅拌，直至反丁烯二酸亚铁在无水乙醇中完全溶解，配制得反丁烯二酸亚铁乙醇溶液；

3）按照石墨氮化碳与反丁烯二酸亚铁乙醇溶液固液比1:0.5~4mg/mL称取石墨氮化碳并混入反丁烯二酸亚铁乙醇溶液中，密封条件下连续搅拌均匀，得石墨氮化碳加载亚铁乙醇溶液；

4）将对应量的乙酰丙酮铁混入到等体积的苯甲醚，密封条件下连续搅拌，直至乙酰丙酮铁在苯甲醚中完全溶解，配制得乙酰丙酮铁苯甲醚溶液；

5）将对应量的氢氧化钠混入到无水乙醇，密封条件下连续搅拌，直至氢氧化钠在乙醇中完全溶解，配制得氢氧化钠乙醇溶液；

6）将石墨氮化碳加载亚铁乙醇溶液、乙酰丙酮铁苯甲醚溶液、氢氧化钠乙醇溶液混合，密封条件下充分搅拌，离心，真空干燥，研磨，得用于去除一氧化氮的光催化剂。

2.根据权利要求1所述的一种用于去除一氧化氮的光催化剂，其特征在于，所述亚铁离子、三价铁离子、氢氧根摩尔比为2~3:1:3~5，所述石墨氮化碳与反丁烯二酸亚铁乙醇溶液固液比1:1~3mg/mL。

3.权利要求1或2任一项所述的一种用于去除一氧化氮的光催化剂的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

1）按照亚铁离子、三价铁离子、氢氧根摩尔比1~4:1:2~6分别称取反丁烯二酸亚铁、乙酰丙酮铁粉末、氢氧化钠；

2）按照固液比1:5~10mmol/mL将反丁烯二酸亚铁混入到无水乙醇中，密封条件下连续搅拌，直至反丁烯二酸亚铁在无水乙醇中完全溶解，配制得反丁烯二酸亚铁乙醇溶液；

3）按照石墨氮化碳与反丁烯二酸亚铁乙醇溶液固液比1:0.5~4mg/mL称取石墨氮化碳并混入反丁烯二酸亚铁乙醇溶液中，密封条件下连续搅拌均匀，得石墨氮化碳加载亚铁乙醇溶液；

4）将对应量的乙酰丙酮铁混入到等体积的苯甲醚，密封条件下连续搅拌，直至乙酰丙酮铁在苯甲醚中完全溶解，配制得乙酰丙酮铁苯甲醚溶液；

5）将对应量的氢氧化钠混入到无水乙醇，密封条件下连续搅拌，直至氢氧化钠在乙醇中完全溶解，配制得氢氧化钠乙醇溶液；

6）将石墨氮化碳加载亚铁乙醇溶液、乙酰丙酮铁苯甲醚溶液、氢氧化钠乙醇溶液混合，密封条件下充分搅拌，离心，真空干燥，研磨，得用于去除一氧化氮的光催化剂。

4.根据权利要求3所述的用于去除一氧化氮的光催化剂的制备方法，其特征在于，所述步骤2）的搅拌转速为20~60rpm。

5.根据权利要求3所述的用于去除一氧化氮的光催化剂的制备方法，其特征在于，所述步骤3）的搅拌转速为20~60rpm。

6.根据权利要求3所述的用于去除一氧化氮的光催化剂的制备方法，其特征在于，所述步骤4）的搅拌转速为20~60rpm。

7.根据权利要求3所述的用于去除一氧化氮的光催化剂的制备方法，其特征在于，所述步骤5）的搅拌转速为20~60rpm。

8.根据权利要求3所述的用于去除一氧化氮的光催化剂的制备方法，其特征在于，所述步骤6）离心速率为6000~1200rpm。

9.根据权利要求3所述的用于去除一氧化氮的光催化剂的制备方法，其特征在于，所述步骤6）研磨后过200~400目筛。

说明书

技术领域

本发明属于气体污染净化领域，具体涉及一种用于去除一氧化氮的光催化剂及其制备方法。

背景技术

氮氧化物是主要大气污染物之一，不仅易诱发生态环境问题，同时也会对人体健康产生直接的危害。氮氧化物主要包括一氧化氮和二氧化氮。一氧化氮可与大气层中的臭氧分子发生反应，造成臭氧空洞，使得大气层对紫外射线的屏蔽作用减弱。目前一氧化氮的去除方法主要包括催化还原法、等离子法、氧化吸收法。其中催化还原法存在脱硝效率低、温度要求高、催化剂易中毒等问题。等离子法存在设备价格昂贵、操作条件受限、操作成本高等问题。氧化吸收法存在二氧化氮生成率高、脱氮指数低、硝酸盐和亚硝酸盐回收不及时滋生二次污染问题。

近些年来，半导体光催化氧化技术因其操作过程简单、设备要求低、常温操作特性而备受关注。用石墨氮化碳作为光催化剂在可见光照射条件下催化氧化一氧化氮成为近年研究热点。然而，石墨氮化碳具有较高的电子带隙能量，其光催化窗口窄，光照条件下生成的光生电子氧气转移效率低，光生电子和光生空穴容易再结合，导致一氧化氮氧化效率较低，一氧化氮气体转化为二氧化氮气体的比重较大。考虑到二氧化氮比一氧化氮毒性更强，生态环境危害性更大，因此在氧化过程中，应尽量降低二氧化氮产率。

结合上述问题，基于石墨氮化碳光催化特性，研发一种用于高效去除一氧化氮的光催化剂显得由为关键。

发明内容

发明目的：本发明所要解决的技术问题是提供了一种用于去除一氧化氮的光催化剂。

本发明所要解决的第二个技术问题是提供了一种用于去除一氧化氮的光催化剂的制备方法。

技术方案：为了解决上述技术问题，本发明采取了如下的技术方案：一种用于去除一氧化氮的光催化剂，所述光催化剂主要包括以下组分制成：反丁烯二酸亚铁乙醇溶液、乙酰丙酮铁、氢氧化钠和石墨氮化碳，其中所述反丁烯二酸亚铁乙醇溶液、乙酰丙酮铁、氢氧化钠中的亚铁离子、三价铁离子、氢氧根摩尔比为1～4∶1∶2～6，所述石墨氮化碳与反丁烯二酸亚铁乙醇溶液固液比1∶0.5～4mg/mL。

其中，所述亚铁离子、三价铁离子、氢氧根摩尔比为2～3∶1∶3～5，所述石墨氮化碳与反丁烯二酸亚铁乙醇溶液固液比1∶1～3mg/mL。

本发明内容还包括一种用于去除一氧化氮的光催化剂的制备方法，包括以下步骤：

1)按照亚铁离子、三价铁离子、氢氧根摩尔比1～4∶1∶2～6分别称取反丁烯二酸亚铁、乙酰丙酮铁粉末、氢氧化钠；

2)按照固液比1∶5～10mmol/mL将反丁烯二酸亚铁混入到无水乙醇中，密封条件下连续搅拌，直至反丁烯二酸亚铁在无水乙醇中完全溶解，配制得反丁烯二酸亚铁乙醇溶液；

3)按照石墨氮化碳与反丁烯二酸亚铁乙醇溶液固液比1∶0.5～4mg/mL称取石墨氮化碳并混入反丁烯二酸亚铁乙醇溶液中，密封条件下连续搅拌均匀，得石墨氮化碳加载亚铁乙醇溶液；

4)将对应量的乙酰丙酮铁混入到等体积的苯甲醚，密封条件下连续搅拌，直至乙酰丙酮铁在苯甲醚中完全溶解，配制得乙酰丙酮铁苯甲醚溶液；

5)将对应量的氢氧化钠混入到无水乙醇，密封条件下连续搅拌，直至氢氧化钠在乙醇中完全溶解，配制得氢氧化钠乙醇溶液；

6)将石墨氮化碳加载亚铁乙醇溶液、乙酰丙酮铁苯甲醚溶液、氢氧化钠乙醇溶液混合，密封条件下充分搅拌，离心，真空干燥，研磨，得用于去除一氧化氮的光催化剂。

其中，所述步骤2)的搅拌转速为20～60rpm，若转速低于20rmp，反丁烯二酸亚铁溶解时间将增加，易造成无水乙醇挥发气体在容器中积聚，增加容器开盖时乙醇挥发量，造成空气污染。若转速高于60rmp，转速过快，搅拌器与乙醇溶液摩擦，产生空穴气泡，亦易造成无水乙醇挥发气体在容器中积聚，增加容器开盖时乙醇挥发量，造成空气污染。

其中，所述步骤3)的搅拌转速为20～60rpm，若转速低于20rmp，石墨氮化碳与反丁烯二酸亚铁加载时间将增加，不仅不利于亚铁离子均匀地加载在石墨氮化碳上，同时易造成无水乙醇挥发气体在容器中积聚，增加容器开盖时乙醇挥发量，造成空气污染。若转速高于60rmp，转速过快，搅拌器与溶液摩擦，产生空穴气泡，亦易造成亚铁离子均匀在石墨氮化碳上不均匀加载，以及造成无水乙醇挥发气体在容器中积聚，增加容器开盖时乙醇挥发量，造成空气污染。

其中，所述步骤4)的搅拌转速为20～60rpm，若转速低于20rmp，乙酰丙酮铁溶解时间将增加，易造成苯甲醚挥发气体在容器中积聚，增加容器开盖时苯甲醚挥发量，造成空气污染。若转速高于60rmp，转速过快，搅拌器与苯甲醚溶液摩擦，产生空穴气泡，亦易造成苯甲醚挥发气体在容器中积聚，增加容器开盖时苯甲醚挥发量，造成空气污染。

其中，所述步骤5)的搅拌转速为20～60rpm，转速低于20rmp，氢氧化钠溶解时间将增加，易造成无水乙醇挥发气体在容器中积聚，增加容器开盖时乙醇挥发量，造成空气污染。若转速高于60rmp，转速过快，搅拌器与乙醇溶液摩擦，产生空穴气泡，亦易造成无水乙醇挥发气体在容器中积聚，增加容器开盖时乙醇挥发量，造成空气污染。

其中，所述步骤6)离心速率为6000～12000rpm，若离心速率低于6000rpm，离心力较小，絮凝沉淀物与液体分离不彻底。若心速率高于12000rpm，离心力过大，固体沿离心管壁管口爬，固液分离时固体易返回液体，形成浊液。

其中，所述步骤6)研磨后过200～400目筛，若过筛目数低于200目，样品粉末筛分效果差，样品粉末比表面减少，直接影响一氧化碳氮去除实验。若过筛目数高于400目，过筛后的样品易聚团，这易会使得样品粉末比表面减少，直接影响一氧化碳氮去除实验。

本发明的工作原理：在催化剂制备过程中，石墨氮化碳加载亚铁乙醇溶液、乙酰丙酮铁苯甲醚溶液、氢氧化钠乙醇溶液混合可以诱发反丁烯二酸根掺绿锈和乙酰丙酮根掺绿锈生成并促进绿锈材料充分地加载在石墨氮化碳颗粒表面及颗粒裂隙和空穴中。反丁烯二酸根掺绿锈和乙酰丙酮根掺绿锈的加载可以降低石墨氮化碳电子带隙能量(eV)，强化催化剂在可见光照射条件下激发活化性能。在光催化过程中，反丁烯二酸根掺绿锈和乙酰丙酮根掺绿锈材料可以通过Fe²⁺/Fe³⁺离子对作用加速光生电子向氧气分子转移，降低光生电子和光生空穴再结合概率，强化光生空穴催化氧化作用，从而促进更多一氧化氮向无机氮盐(亚硝酸盐和硝酸盐)的转化，降低氧化过程中二氧化氮气体的生成。同时，绿锈材料具有双层空间结构。反丁烯二酸根和乙酰丙酮根的分子结构使得反丁烯二酸根掺绿锈和乙酰丙酮根掺绿锈微观层结构的层间距较大，绿锈材料比表面变大，活性位点增多。在光催化氧化过程中，相当部分的一氧化氮和氧气首先被吸附在绿锈颗粒上，这缩短了光生电子传递距离。绿锈颗粒表面由一氧化氮氧化生成的无机氮盐及部分二氧化氮会进一步向绿锈颗粒层成迁移并被固定在反丁烯二酸根和乙酰丙酮根分子结构间。无机氮盐及部分二氧化氮的及时迁移使得绿锈颗粒表面的活性位点重新被激活，并持续参与一氧化氮污染物吸附、氧化、转移的过程。

有益效果：本发明制备操作过程简单，设备要求低，可直接商业化推广。本发明通过修饰改进石墨氮化碳材料，常温下合成反丁烯二酸根掺绿锈和乙酰丙酮根掺绿锈材料并将其加载在石墨氮化碳材料上，从而有效提高催化剂一氧化氮光催化性能，提高一氧化氮去除量并显著降低二氧化氮生成量，一定程度上解决了传统一氧化氮催化氧化过程中二氧化氮生成造成的二次污染问题。本发明为一氧化氮的去除提供了一种新思路。

附图说明

图1本发明用于去除一氧化氮的光催化剂的制备流程图。

具体实施方式

下面结合附图和实施例对本发明作进一步的说明。

如图1所示，为一种用于去除一氧化氮的光催化剂的制备流程图。本发明实施例的反应均在常温下进行。

实施例1亚铁离子、三价铁离子、氢氧根摩尔比对一氧化氮的光催化剂性能的影响

第一组一氧化氮光催化剂制备：按照亚铁离子、三价铁离子、氢氧根摩尔比1∶1∶3、1.5∶1∶3、1.8∶1∶3、2∶1∶3、2.5∶1∶3、3∶1∶3、3.2∶1∶3、3.5∶1∶3、4∶1∶3分别称取反丁烯二酸亚铁、乙酰丙酮铁粉末、氢氧化钠。按照固体液体比1∶5mmol/mL将反丁烯二酸亚铁混入到无水乙醇，密封条件下以20rpm转速连续搅拌，直至反丁烯二酸亚铁在乙醇中完全溶解，配制得反丁烯二酸亚铁乙醇溶液。按照石墨氮化碳与反丁烯二酸亚铁乙醇溶液固体液体比1∶1mg/mL称取石墨氮化碳并混入反丁烯二酸亚铁乙醇溶液中，密封条件下以20rpm转速连续搅拌均匀，得石墨氮化碳加载亚铁乙醇溶液。将对应量的乙酰丙酮铁混入到等体积的苯甲醚，密封条件下以20rpm转速连续搅拌，直至乙酰丙酮铁在苯甲醚中完全溶解，配制得乙酰丙酮铁苯甲醚溶液。将对应量的氢氧化钠混入到无水乙醇，密封条件下以20rpm转速连续搅拌，直至氢氧化钠在乙醇中完全溶解，配制得氢氧化钠乙醇溶液。将石墨氮化碳加载亚铁乙醇溶液、乙酰丙酮铁苯甲醚溶液、氢氧化钠乙醇溶液混合，密封条件下充分搅拌，6000rmp转速条件下离心，真空干燥，研磨后过200目筛，得一种用于去除一氧化氮的光催化剂。

第二组一氧化氮光催化剂制备：按照亚铁离子、三价铁离子、氢氧根摩尔比3∶1∶2、3∶1∶2.5、3∶1∶2.8、3∶1∶3、3∶1∶4、3∶1∶5、3∶1∶5.2、3∶1∶5.5、3∶1∶6分别称取反丁烯二酸亚铁、乙酰丙酮铁粉末、氢氧化钠。按照固体液体比1∶7.5mmol/mL将反丁烯二酸亚铁混入到无水乙醇，密封条件下以40rpm转速连续搅拌，直至反丁烯二酸亚铁在乙醇中完全溶解，配制得反丁烯二酸亚铁乙醇溶液。按照石墨氮化碳与反丁烯二酸亚铁乙醇溶液固体液体比1∶1mg/mL称取石墨氮化碳并混入反丁烯二酸亚铁乙醇溶液中，密封条件下以40rpm转速连续搅拌均匀，得石墨氮化碳加载亚铁乙醇溶液。将对应量的乙酰丙酮铁混入到等体积的苯甲醚，密封条件下以40rpm转速连续搅拌，直至乙酰丙酮铁在苯甲醚中完全溶解，配制得乙酰丙酮铁苯甲醚溶液。将对应量的氢氧化钠混入到无水乙醇，密封条件下以40rpm转速连续搅拌，直至氢氧化钠在乙醇中完全溶解，配制得氢氧化钠乙醇溶液。将石墨氮化碳加载亚铁乙醇溶液、乙酰丙酮铁苯甲醚溶液、氢氧化钠乙醇溶液混合，密封条件下充分搅拌，9000rmp转速条件下离心，真空干燥，研磨过后过300目筛，得一种用于去除一氧化氮的光催化剂。

一氧化氮光催化剂性能测试：一氧化氮光催化剂性能试验按照国际标准BSISO22197-1：2016，Fine ceramics(advanced ceramics，advanced technicalceramics)--Test method for air purification performance of semiconductingphotocatalytic materials--Part 1：Removal of nitric oxide执行，并选取标准中的一氧化氮去除量(μmol)和二氧化氮生成量(μmol)及二氧化氮生成量与一氧化氮去除量百分比为监测及评价指标，试验结果见表1。

表1亚铁离子、三价铁离子、氢氧根摩尔比对一氧化氮的光催化剂性能的影响

由表1可看出，对于第一组一氧化氮光催化剂而言，当亚铁离子、三价铁离子、氢氧根摩尔比低于2∶1∶3时，(如表1中，亚铁离子、三价铁离子、氢氧根摩尔比＝1.8∶1∶3、1.5∶1∶3、1∶1∶3以及表1中未列举的更低比值)，反丁烯二酸亚铁相对添加量较少，石墨氮化碳加载亚铁乙醇溶液中石墨氮化碳颗粒表面加载亚铁较少，绿锈材料生成量减少，Fe²⁺/Fe³⁺离子对对加速光生电子向氧气分子转移的作用减弱，光生电子和光生空穴再结合概率增加，导致一氧化氮氧化速率随着摩尔比的降低而逐渐减少。同时绿锈产物的减少减弱了氧化氮和氧气的吸附作用，光生电子无法有效转移到氧气分子上，导致二氧化氮生成量与一氧化氮的去除量百分比高于44％，且随着摩尔比的降低而逐渐增加；当亚铁离子、三价铁离子、氢氧根摩尔比等于2～3∶1∶3时，反丁烯二酸亚铁相对添加量适量，丁烯二酸根掺绿锈和乙酰丙酮根掺绿锈可在石墨氮化碳颗粒表面有效加载，Fe²⁺/Fe³⁺离子对作用明显，在光催化氧化过程中，一氧化氮和氧气被有效吸附在绿锈颗粒上，无机氮盐及部分二氧化氮迁移及时，使得一氧化氮去除量均高于26μmol，二氧化氮生成量均低于8.5μmol；当亚铁离子、三价铁离子、氢氧根摩尔比高于3∶1∶3时，(如表1中，亚铁离子、三价铁离子、氢氧根摩尔比＝3.2∶1∶3、3.5∶1∶3、4∶1∶3以及表1中未列举的更高比值)，反丁烯二酸亚铁相对添加量过高，绿锈表面有效活性位点减少，过多亚铁离子屏蔽光生空穴对一氧化氮的催化氧化作用。同时过多的亚铁离子与光生电子争夺氧气，使得光生电子和光生空穴再结合概率增加，最终导致一氧化氮去除量随着摩尔比的进一步增加而逐渐降低，二氧化氮生成量与一氧化氮的去除量百分比随着摩尔比的进一步增加而显著提高。因此，综合而言，结合效益与成本，当亚铁离子、三价铁离子、氢氧根摩尔比等于2～3∶1∶3时，最有利于提高一氧化氮光催化剂性能。

由表1可看出，对于第二组一氧化氮光催化剂而言，当亚铁离子、三价铁离子、氢氧根摩尔比低于3∶1∶3时，(如表1中，亚铁离子、三价铁离子、氢氧根摩尔比＝3∶1∶2.8、3∶1∶2.5、3∶1∶2以及表1中未列举的更低比值)，乙酰丙酮铁的相对添加量较少，绿锈表面有效活性位点减少，相对过多的亚铁离子屏蔽光生空穴对一氧化氮的催化氧化作用并与光生电子争夺氧气，使得光生电子和光生空穴再结合概率增加，最终导致一氧化氮去除量随着摩尔比的减少而逐渐降低，二氧化氮生成量与一氧化氮的去除量百分比随着摩尔比的减少而提高；当亚铁离子、三价铁离子、氢氧根摩尔比等于3∶1∶3～5时，乙酰丙酮铁含量相对添加量适量，丁烯二酸根掺绿锈和乙酰丙酮根掺绿锈可在石墨氮化碳颗粒表面有效加载，Fe²⁺/Fe³⁺离子对作用明显，在光催化氧化过程中，一氧化氮和氧气有效吸附在绿锈颗粒上，无机氮盐及部分二氧化氮向绿锈颗粒内部迁移及时，使得一氧化氮去除量均高于29μmol，二氧化氮生成量均低于8.2μmol；当亚铁离子、三价铁离子、氢氧根摩尔比高于3∶1∶5时，(如表1中，亚铁离子、三价铁离子、氢氧根摩尔比＝3∶1∶5.2、3∶1∶5.5、3∶1∶6以及表1中未列举的更高比值)，乙酰丙酮铁的相对添加量过高，磁性铁材料生成量增加，不定型绿锈材料生成量减少，Fe²⁺/Fe³⁺离子对对加速光生电子向氧气分子转移的作用减弱，光生电子和光生空穴再结合概率增加，氧化氮和氧气的吸附作用减弱，光生电子无法有效转移到氧气分子上，导致一氧化氮去除量随着摩尔比的进一步增加而逐渐降低，二氧化氮生成量与一氧化氮的去除量百分比随着摩尔比的进一步增加而显著提高。因此，综合而言，结合效益与成本，当亚铁离子、三价铁离子、氢氧根摩尔比等于3∶1∶3～5时，最有利于提高一氧化氮光催化剂性能。

实施例2石墨氮化碳与反丁烯二酸亚铁乙醇溶液固体液体比对一氧化氮的光催化剂性能的影响

一氧化氮光催化剂制备：按照亚铁离子、三价铁离子、氢氧根摩尔比3∶1∶5分别称取反丁烯二酸亚铁、乙酰丙酮铁粉末、氢氧化钠。按照固体液体比1∶10mmol/mL将反丁烯二酸亚铁混入到无水乙醇，密封条件下以60rpm转速连续搅拌，直至反丁烯二酸亚铁在乙醇中完全溶解，配制得反丁烯二酸亚铁乙醇溶液。分别按照石墨氮化碳与反丁烯二酸亚铁乙醇溶液固体液体比1∶0.5mg/mL、1∶0.7mg/mL、1∶0.9mg/mL、1∶1mg/mL、1∶2mg/mL、1∶3mg/mL、1∶3.2mg/mL、1∶3.5mg/mL、1∶4mg/mL称取石墨氮化碳并混入反丁烯二酸亚铁乙醇溶液中，密封条件下以60rpm转速连续搅拌均匀，得石墨氮化碳加载亚铁乙醇溶液。将对应量的乙酰丙酮铁混入到等体积的苯甲醚，密封条件下以60rpm转速连续搅拌，直至乙酰丙酮铁在苯甲醚中完全溶解，配制得乙酰丙酮铁苯甲醚溶液。将对应量的氢氧化钠混入到无水乙醇，密封条件下以60rpm转速连续搅拌，直至氢氧化钠在乙醇中完全溶解，配制得氢氧化钠乙醇溶液。将石墨氮化碳加载亚铁乙醇溶液、乙酰丙酮铁苯甲醚溶液、氢氧化钠乙醇溶液混合，密封条件下充分搅拌，12000rmp转速条件下离心，真空干燥，研磨过400目筛，得一种用于去除一氧化氮的光催化剂。

一氧化氮光催化剂性能测试：一氧化氮光催化剂性能试验按照国际标准BS ISO22197-1：2016，Fine ceramics(advanced ceramics，advanced technical ceramics)--Test method for air purification performance of semiconducting photocatalyticmaterials--Part 1：Removal ofnitric oxide执行，并选取标准中的一氧化氮去除量(μmol)和二氧化氮生成量(μmol)及二氧化氮生成量与一氧化氮去除量百分比为监测及评价指标，试验结果见表2。

表2石墨氮化碳与反丁烯二酸亚铁乙醇溶液固体液体比对一氧化氮的光催化剂性能的影响

由表2可看出，当石墨氮化碳与反丁烯二酸亚铁乙醇溶液固体液体比低于1∶1mg/mL时，(如表2中，石墨氮化碳与反丁烯二酸亚铁乙醇溶液固体液体比＝1∶0.9mg/mL、1∶0.7mg/mL、1∶0.5mg/mL以及表2中未列举的更低比值)，催化剂制备过程中反丁烯二酸根掺绿锈和乙酰丙酮根掺绿锈在石墨氮化碳颗粒表面、颗粒裂隙和空穴中加载不充分，石墨氮化碳电子带隙能量(eV)降低较少，催化剂在可见光照射条件下激发活化性能强化有限，Fe²⁺/Fe³⁺离子对对加速光生电子向氧气分子转移的作用减弱，光生电子和光生空穴再结合概率增加，氧化氮和氧气的吸附作用减弱，光生电子无法有效转移到氧气分子上，导致一氧化氮去除量随着固体液体比的减少而逐渐降低，二氧化氮生成量与一氧化氮的去除量百分比高于28％，且随着固体液体比的减少而逐渐提高。当石墨氮化碳与反丁烯二酸亚铁乙醇溶液固体液体比等于1∶1～3mg/mL时，催化剂制备过程中反丁烯二酸根掺绿锈和乙酰丙酮根掺绿锈在石墨氮化碳颗粒表面、颗粒裂隙和空穴中加载充分，Fe²⁺/Fe³⁺离子对作用明显，在光催化氧化过程中，一氧化氮和氧气有效吸附在绿锈颗粒上，无机氮盐及部分二氧化氮向绿锈颗粒内部迁移及时，使得一氧化氮去除量均高于33μmol，二氧化氮生成量均低于7.7μmol；当石墨氮化碳与反丁烯二酸亚铁乙醇溶液固体液体比高于1∶3mg/mL时，(如表2中，石墨氮化碳与反丁烯二酸亚铁乙醇溶液固体液体比＝1∶3.2mg/mL、1∶3.5mg/mL、1∶4mg/mL以及表2中未列举的更高比值)，催化剂制备过程中反丁烯二酸根掺绿锈和乙酰丙酮根掺绿锈在石墨氮化碳颗粒表面、颗粒裂隙和空穴中加载充分，然而一氧化氮去除量与二氧化氮生成量随着固体液体比的进一步增加变化不显著。因此，综合而言，结合效益与成本，当石墨氮化碳与反丁烯二酸亚铁乙醇溶液固体液体比等于1∶1～3mg/mL时，最有利于提高一氧化氮光催化剂性能。

实施例3石墨氮化碳、制备的缺少乙酰丙酮铁粉末的光催化剂、制备的光催化剂对一氧化氮的光催化剂性能比较

一氧化氮光催化剂制备：按照亚铁离子、三价铁离子、氢氧根摩尔比3∶1∶5分别称取反丁烯二酸亚铁、乙酰丙酮铁粉末、氢氧化钠。按照固体液体比1∶10mmol/mL将反丁烯二酸亚铁混入到无水乙醇，密封条件下以60rpm转速连续搅拌，直至反丁烯二酸亚铁在乙醇中完全溶解，配制得反丁烯二酸亚铁乙醇溶液。按照石墨氮化碳与反丁烯二酸亚铁乙醇溶液固体液体比1∶3mg/mL称取石墨氮化碳并混入反丁烯二酸亚铁乙醇溶液中，密封条件下以60rpm转速连续搅拌均匀，得石墨氮化碳加载亚铁乙醇溶液。将对应量的乙酰丙酮铁混入到等体积的苯甲醚，密封条件下以60rpm转速连续搅拌，直至乙酰丙酮铁在苯甲醚中完全溶解，配制得乙酰丙酮铁苯甲醚溶液。将对应量的氢氧化钠混入到无水乙醇，密封条件下以60rpm转速连续搅拌，直至氢氧化钠在乙醇中完全溶解，配制得氢氧化钠乙醇溶液。将石墨氮化碳加载亚铁乙醇溶液、乙酰丙酮铁苯甲醚溶液、氢氧化钠乙醇溶液混合，密封条件下充分搅拌，12000rmp转速条件下离心，真空干燥，研磨过400目筛，得一种用于去除一氧化氮的光催化剂。

缺少乙酰丙酮铁粉的光催化剂制备：按照亚铁离子和氢氧根摩尔比3∶5分别称取反丁烯二酸亚铁和氢氧化钠。按照固体液体比1∶5mmol/mL将反丁烯二酸亚铁混入到乙醇，密封条件下以60rpm转速连续搅拌，直至反丁烯二酸亚铁在乙醇中完全溶解，配制得反丁烯二酸亚铁乙醇溶液。按照石墨氮化碳与反丁烯二酸亚铁乙醇溶液固体液体比1∶3mg/mL称取石墨氮化碳并混入反丁烯二酸亚铁乙醇溶液中，密封条件下以60rpm转速连续搅拌均匀，得石墨氮化碳加载亚铁乙醇溶液。将对应量的氢氧化钠混入到乙醇，密封条件下以60rpm转速连续搅拌，直至氢氧化钠在乙醇中完全溶解，配制得氢氧化钠乙醇溶液。将石墨氮化碳加载亚铁乙醇溶液和氢氧化钠乙醇溶液混合，密封条件下充分搅拌，12000rmp转速条件下离心，真空干燥，研磨过400目筛，得一种用于去除一氧化氮的光催化剂。

一氧化氮光催化剂性能测试：石墨氮化碳、制备的缺少乙酰丙酮铁粉末的光催化剂、制备的光催化剂的一氧化氮光催化剂性能试验按照国际标准BS ISO 22197-1：2016，Fine ceramics(advanced ceramics，advanced technical ceramics)--Test method forair purification performance of semiconducting photocatalytic materials--Part1：Removal of nitric oxide执行，并选取标准中的一氧化氮去除量(μmol)和二氧化氮生成量(μmol)及二氧化氮生成量与一氧化氮去除量百分比为监测及评价指标，试验结果见表3。

表3石墨氮化碳、制备的缺少乙酰丙酮铁粉末的光催化剂、制备的光催化剂对一氧化氮的光催化剂性能比较

由表3可看出，石墨氮化碳、制备的缺少乙酰丙酮铁粉末的光催化剂、制备的光催化剂的一氧化氮去除量分别为16.43μmol、18.21μmol、37.18μmol，对应的二氧化氮生成量与一氧化氮的去除量百分比分别为50.21％、49.53％、16.62％。相比于石墨氮化碳和制备的缺少乙酰丙酮铁粉末的光催化剂，基于石墨氮化碳改进制备的光催化剂能显著提高一氧化氮去除量，降低二氧化氮生成量与一氧化氮的去除量百分比，提高一氧化氮光催化氧化过程中的安全性。

一种用于去除一氧化氮的光催化剂及其制备方法专利购买费用说明

Q：办理专利转让的流程及所需资料

A：专利权人变更需要办理著录项目变更手续，有代理机构的，变更手续应当由代理机构办理。

1：专利变更应当使用专利局统一制作的“著录项目变更申报书”提出。

2：按规定缴纳著录项目变更手续费。

3：同时提交相关证明文件原件。

4：专利权转移的，变更后的专利权人委托新专利代理机构的，应当提交变更后的全体专利申请人签字或者盖章的委托书。

Q:专利著录项目变更费用如何缴交

A：（1）直接到国家知识产权局受理大厅收费窗口缴纳,（2）通过代办处缴纳，（3）通过邮局或者银行汇款,更多缴纳方式

Q：专利转让变更，多久能出结果

A：著录项目变更请求书递交后，一般1-2个月左右就会收到通知，国家知识产权局会下达《转让手续合格通知书》。