专利摘要

本发明首先提供一种脲素在制备钽酸锂晶体中的应用。另外再公开一种钽酸锂晶体的制备方法。本发明利用脲素在低温分解（约120℃），使得碳酸锂和五氧化二钽在液态的脲素中进一步混合，在温度继续升高的时候，脲素分解释放大量热，可瞬时达到1200℃，为基料反应提供能量。脲素不断分解同时释放大量小分子，如NH3，H2O，CO2，NOX，小分子渗透进入五氧化二钽和碳酸锂中，可大幅降低生成钽酸锂的反应温度。本发明通过脲素大幅降低钽酸锂的反应温度，减少钽酸锂的反应时间，既缩短了周期，又降低了反应温度，使得钽酸锂的合成取得了重大的进步。

权利要求

1.一种脲素在制备钽酸锂晶体中的应用。

2.根据权利要求1所述的应用，其特征在于，所述的脲素的质量占原料总重量的20~30%。

3.一种钽酸锂晶体的制备方法，其特征在于，包括以下步骤

     S1. 研磨脲素、碳酸锂、五氧化二钽和掺杂剂；

     S2. 烘干碳酸锂、五氧化二钽和掺杂剂；

     S3. 将S1所得的脲素和S2所得的碳酸锂、五氧化二钽和掺杂剂混合，其中脲素占总重量的20~30%；

     S4. 晃料；

     S5. 将S4所得的混合料升温至700℃~800℃，并维持3~5小时，即得。

4.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，S4所述的晃料的时间为20~30小时。

5.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，S5所述的升温所用的时间为3~4小时。

说明书

技术领域

本发明涉及光学材料领域，更具体地，涉及一种钽酸锂晶体的制备方法。

背景技术

钽酸锂(Lithium Tantalate，LiTa03，LT)晶体是一种重要的具有多功能压电、铁电和电光、声光、非线性、光折变及激光活性等特点的晶体材料，是一种光学性能多、综合指标好的人工晶体。

伴随着激光技术的迅猛发展，钽酸锂晶体在电光调制器、二次谐波发生器、Q开关、声表面滤波器及集成光学等方面得到了广泛的应用。作为压电材料，其突出优点是延迟时间温度系数低，器件的热稳定性好，是制作声表面波彩色电视机中频滤波器的优良材料，是优秀的热释电红外探测器材料，可用于薄型小口径高灵敏度传感器和监控激光能量的透射型传感器。

钽酸锂单晶使用提拉法生长，制备多晶料是生长单晶必不可少的准备工作。掺杂光学级和近化学计量比钽酸锂单晶的多晶原料制备多用固相反应。首先将生长钽酸锂晶体的原料碳酸锂(Li2C03)、五氧化二钽(Ta205)粉末和掺杂剂(金属氧化物固体粉末)按比例均匀混合后进行烧结。原料的摩尔比由生长的晶体类型决定，如化学计量比，近化学计量比或一定量的掺杂都能影响原料的比例。烧结过程分为两步，在650～700℃烧结3～5小时使碳酸锂分解二氧化碳(CO2)，然后升温至1250～1300℃恒温8～12小时，使五氧化二钽(Ta205)与氧化锂(Li20)充分进行固相反应生成钽酸锂，基本反应流程如下：

这一反应流程存在掺杂物混合不均匀，易形成团簇；混合物反应不够充分，产物易产生浓度梯度；高温烧结时间难以合理控制，如烧结时间短则反应不充分，烧结时间过长则氧化锂(Li20)挥发过多，导致原料组分偏析。多晶料不均匀会直接影响晶体质量甚至导致晶体开裂。这一问题的通常补救办法是在钽酸锂晶体生长前的熔料过程中，在高于熔点温度约50℃处(约1700℃)恒温3小时以上，以确保熔体反应均匀，但仍易导致组分偏析，晶体产生生长缺陷。目前已公开的解决办法虽然产物纯度高，反应均匀，其工艺流程往往极为复杂且耗时长，耗能高，造成人力物力消耗，不适于工业生产。如何改进工艺解决固相反应制备多晶料的种种问题，高效快捷的制备钽酸锂多晶料，是晶体行业内的长期难题。

发明内容

本发明的目的之一是克服钽酸锂晶体制备时的高耗能问题。

首先提供一种脲素在制备钽酸锂晶体中的应用。

所述的脲素的质量占原料的20～30％。

根据需求提供一种钽酸锂晶体的制备方法，包括以下步骤

S1.研磨脲素、碳酸锂、五氧化二钽和掺杂剂(常规的掺杂剂，在本领域中多为金属氧化物固体粉末)，

S2.烘干碳酸锂、五氧化二钽和掺杂剂；

S3.将步骤1所得的脲素和步骤S2所得的碳酸锂、五氧化二钽和掺杂剂混合，其中脲素占总重量的20～30％；碳酸锂、五氧化二钽和掺杂剂的配比是根据生产者的需求所决定，即为需要生产什么晶型就选择现有的配方。

S4.晃料；

S5.将步骤S4所得的混合料升温至700℃，并维持3～5小时，即得。

S4所述的晃料的时间为20～30小时，

S5所述的升温所用的时间为3～4小时。

本发明的原理是：混合均匀的基料在加热过程中，脲素首先分解(约120℃)，碳酸锂和五氧化二钽在液态的脲素中进一步混合。温度继续升高，脲素分解释放大量热，可瞬时达到1200℃，为基料反应提供能量。脲素不断分解同时释放大量小分子，如NH₃,H₂O,CO₂,NO_X。小分子渗透进入五氧化二钽和碳酸锂中，可大幅降低生成钽酸锂的反应温度。分解放热被化合反应不断吸收，反应完成后释放出小分子，也会带走部分热量。恒温过程中，反应完成的钽酸锂发生相变。

CO(NH₂)₂→(CO)₂NH(NH₂)₂+NH₃  (1)

CO(NH₂)₂→C3N₃(OH)₃+NH₃  (2)

Li₂CO₃+Ta₂O₅→LiTaO₃  (3)

本发明具有以下优点

1.工艺流程操作简单：本发明公开的化学反应流程操作十分简单，只有一个操作“3小时升温至700℃并恒温3小时”，比现有公开的制备方法都简单易行得多，控温流程无需人工监控，节省了人力。

2.反应时间短：相比已公开的钽酸锂多晶料制备方法，本专利公开方法的化学反应时间最短，整个流程包含升温、恒温、降温三步骤仅需6小时。节约制备时间意味着缩短了生产周期，降低生产成本。

3.反应温度低：钽酸锂多晶的固相反应方法需在1200℃以上恒温约12小时，本专利公开的方法只需升温至700℃。

4.节约能量：本专利公开的方法，具有反应时间短，反应温度低的特点。相比于传统工艺，总加热时间从约20小时缩短至6小时，反应温度从1250℃降低至700℃。综合以上优点，本方法节约大量能量，烧结过程耗能约为传统工艺的1/16。

5.节约化学试剂：本发明的方法中，除必须的反应物碳酸锂、五氧化二钽和掺杂物外，仅需原料质量3倍的纯脲素。相比于已公开的方法，无需使用强酸、强碱，无需调节pH，无需水浴，结晶，过滤等操作，产物纯净且干燥可直接用于晶体生长或多晶研究。

附图说明

图1为实施例1制得的钽酸锂晶体的X射线衍射图谱。

具体实施方式

下面结合附图和具体实施例进一步详细说明本发明。除非特别说明，本发明采用的试剂、设备和方法为本技术领域常规市购的试剂、设备和常规使用的方法。

实施例1化学计量比钽酸锂晶体的制备

本发明所述的钽酸锂晶体的合成方法包括以下步骤：

S1.研磨原料：分别研磨脲素、碳酸锂、五氧化二钽

S2.烘干原料；将碳酸锂和五氧化二钽、分别置于干燥箱中充分烘干去水；

S3.将步骤1所得的脲素和步骤S2所得的碳酸锂、五氧化二钽混合，其中脲素占总重量的75％；碳酸锂、五氧化二钽和掺杂剂的摩尔比为50：50。

S4.混料：将S3中称得原料混合，晃料约24小时；

S5.烧结：匀遥后的混合物置于三氧化二铝舟中，从常温升温至800℃，恒温3后随炉降至室温，即得。

通过X衍射证明本发明生成了钽酸锂晶体，结果如图1所示。

实施例2同成分钽酸锂晶体的制备

本发明所述的钽酸锂晶体的合成方法包括以下步骤：

S1.研磨原料：分别研磨脲素、碳酸锂、五氧化二钽；

S2.烘干原料；将碳酸锂、五氧化二钽和掺杂物分别置于干燥箱中充分烘干去水；

S3.将步骤1所得的脲素和步骤S2所得的碳酸锂、五氧化二钽和掺杂剂混合，其中脲素占总重量的75％；碳酸锂、五氧化二钽的摩尔比为48.61：51.39。

S4.混料：将S3中称得原料混合，晃料约20小时；

S5.烧结：匀遥后的混合物置于石英烧杯中，从常温升温至700℃，恒温4后随炉降至室温，即得。

实施例3镁掺杂钽酸锂晶体的制备

本发明所述的钽酸锂晶体的合成方法包括以下步骤：

S1.研磨原料：分别研磨脲素、碳酸锂、五氧化二钽和掺杂物，所述的掺杂物为氧化镁；

S2.烘干原料；将碳酸锂、五氧化二钽和掺杂物分别置于干燥箱中充分烘干去水；

S3.将步骤1所得的脲素和步骤S2所得的碳酸锂、五氧化二钽和掺杂剂混合，其中脲素占总重量的20％；碳酸锂、五氧化二钽和掺杂剂的质量比为48.13：50.87：1。

S4.混料：将S3中称得原料混合，晃料约30小时；

S5.烧结：匀遥后的混合物置于石英烧杯中，从常温升温至700℃，恒温3后随炉降至室温，即得。

一种钽酸锂晶体的制备方法专利购买费用说明

Q：办理专利转让的流程及所需资料

A：专利权人变更需要办理著录项目变更手续，有代理机构的，变更手续应当由代理机构办理。

1：专利变更应当使用专利局统一制作的“著录项目变更申报书”提出。

2：按规定缴纳著录项目变更手续费。

3：同时提交相关证明文件原件。

4：专利权转移的，变更后的专利权人委托新专利代理机构的，应当提交变更后的全体专利申请人签字或者盖章的委托书。

Q:专利著录项目变更费用如何缴交

A：（1）直接到国家知识产权局受理大厅收费窗口缴纳,（2）通过代办处缴纳，（3）通过邮局或者银行汇款,更多缴纳方式

Q：专利转让变更，多久能出结果

A：著录项目变更请求书递交后，一般1-2个月左右就会收到通知，国家知识产权局会下达《转让手续合格通知书》。